崔光磊团队,最新AM!

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在锂金属电池(LMBs)中,由于严重的寄生反应,锂负极和传统的六氟磷酸锂(LiPF6)碳酸酯电解液的兼容性很差。

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图1. KFPB盐的合成及其对碳酸酯电解液中沉积锂形态的影响

中科院青能所崔光磊、孙富、崔子立、许高洁等前所未有地合成了一种设计精巧的全氟硼酸钾(KFPB)添加剂, 以解决上述问题。

一方面,KFPB添加剂可以调节碳酸酯电解液的溶剂化结构,促进Li+-FPB和K+-PF6离子对的形成,其具有较低的未占分子轨道(LUMO)能级;另一方面,FPB阴离子对锂负极具有很强的吸附能力。因此,阴离子可以在锂负极表面优先吸附和分解,从而形成导电和坚固的固体电解质间相(SEI)层。

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图2. 半电池性能

因此,在碳酸酯电解液中只需加入微量的KFPB添加剂(0.03M),就可以完全抑制锂的枝晶生长,并且Li||Cu和Li||Li半电池在循环中表现出优异的锂沉积/剥离稳定性。

更令人鼓舞的是,KFPB辅助的碳酸酯电解液可以使高面积容量的LiCoO2||Li、LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)||Li和LiNi0.8Co0.05Al0.15O2(NCA)||Li LMBs具有优异的循环稳定性,显示出其良好的通用性。

总体而言,这项工作揭示了设计新型添加剂来调节碳酸酯电解液的溶化结构对改善其与锂负极的界面兼容性的重要性。

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图3. 全电池性能

A Novel Potassium Salt Regulated Solvation Chemistry Enabling Excellent Li Anode Protection in Carbonate Electrolytes. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202301312

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