南航彭生杰Angew. :界面Ni-O-M(M=Ru, Ir, Pd)键合导致电子调制加速HER动力学

南航彭生杰Angew. :界面Ni-O-M(M=Ru, Ir, Pd)键合导致电子调制加速HER动力学
设计明确的金属-载体界面键是优化贵金属内在活性的有效策略,但具有挑战性。近日,南京航空航天大学彭生杰教授(通讯作者)等人报道了一种自发氧化还原策略,并利用该策略合理的开发了一系列定量尺寸的金属纳米颗粒(NPs)锚定在镍(Ni)-金属有机骨架纳米杂化物上(M@Ni-MOF,M=Ru, Ir, Pd)。
南航彭生杰Angew. :界面Ni-O-M(M=Ru, Ir, Pd)键合导致电子调制加速HER动力学
NPs和Ni-MOF之间的金属-氧键保证了结构稳定性和表面活性位点的充分暴露。更重要的是,这种精确的界面特征可以通过形成的Ni-O-M桥的电荷转移来有效的调节杂化材料的电子结构,进而改善反应动力学。
南航彭生杰Angew. :界面Ni-O-M(M=Ru, Ir, Pd)键合导致电子调制加速HER动力学
实验结果表明,具有代表性的Ru@Ni-MOF在所有pH值下均表现出优异的析氢反应(HER)活性,甚至优于商用Pt/C和最新贵金属催化剂。
此外,密度泛函理论(DFT)计算加深了对HER性能优越性的机理理解,发现Ru@Ni-MOF通过界面键诱导电子重新分布,优化了水和氢的吸附自由能。该研究提供了对结构-活性关系的深入理解,并进一步指导了高效电催化剂的合理设计。
南航彭生杰Angew. :界面Ni-O-M(M=Ru, Ir, Pd)键合导致电子调制加速HER动力学
Electronic Modulation Caused by Interfacial Ni-O-M (M=Ru, Ir, Pd) Bonding for Accelerating Hydrogen Evolution Kinetics. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202110374.
https://doi.org/10.1002/anie.202110374.

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