明军/王立民AEM：不燃的全氟化电解液助力宽温、高压锂金属电池

高压锂金属电池由于其出色的能量密度（>400 Wh kg^-1）而成为最有前景的储能技术。然而，传统碳酸酯基电解液在高电位正极的氧化分解、锂负极和电解液之间的有害反应以及不可控的锂枝晶生长，会导致严重的容量衰减和/或易燃安全问题，这阻碍了其实际应用。

图1. 不同电解液的电化学和阻燃特性

中科院长春应化所明军、王立民、沙特阿卜杜拉国王科技大学Husam N. Alshareef、汉阳大学Yang-Kook Sun等通过采用氟化溶剂-氟代碳酸乙烯酯（FEC）和（2，2，2-三氟乙基）碳酸乙酯（ETFEC）取代传统的碳酸乙烯酯（EC）和碳酸二乙酯（DEC）溶剂，设计了一种新型不燃的氟化电解液。

研究发现，氟化电解液表现出一种独特的溶剂化过程，通过这种过程，Li⁺的脱溶能垒和电解液的分解可以被大大降低和缓解。

此外，当加入乙氧基五氟环三磷腈（PFPN）溶剂时，可以通过调节分子间相互作用来进一步优化上述溶剂化衍生的电化学行为。PFPN不仅有很高的阻燃效率，而且该分子有许多吸电子的F原子和给电子的-P=N-基团，可以与其他含有孤对电子或缺电子原子的溶剂相互作用，从而改变Li⁺溶剂化结构和（去）溶剂化行为。

图2. 电解液的溶剂化结构和动力学演化

这种组合促使了4.4V富镍NCM811基锂金属电池在宽温度范围内具有优异的循环性能（例如，在60℃下可长循环超过80次，在-40℃下可保持59.3%的放电容量）。

此外，当严格控制锂负极与NCM811正极的耦合量（N/P=2）时，该电池在162次循环后仍可保持80%容量。最后，作者提出了一个新的界面模型，在分子尺度上建立了电解液行为和电极性能之间的关系，为高压锂金属电池用电解液设计提供了新的见解。

图3. 锂负极在不同电解液中的电化学稳定性及其表征

Intermolecular Interactions Mediated Nonflammable Electrolyte for High-Voltage Lithium Metal Batteries in Wide Temperature. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300443

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