寇良志团队Nat. Commun.: 铁电开关调控CO2电催化还原

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寇良志团队Nat. Commun.: 铁电开关调控CO2电催化还原

将CO2高效、高选择性地电还原成化学燃料有望缓解环境污染和能源危机，但它对具有可控产物选择性和反应路径的催化剂极具依赖性。
澳大利亚昆士兰科技大学寇良志团队通过第一性原理计算，研究了六种锚定在In2Se3单分子层上的过渡金属原子电催化剂(TM@In2Se3，TM=Ni、Pd、Rh、Nb、Re和Zr)，发现铁电In2Se3单层的极化反转可以调节吸附的TM原子的空/占据d轨道和d电子的能量，从而调节CO2RR的催化性能。
寇良志团队Nat. Commun.: 铁电开关调控CO2电催化还原
作者使用选择铁电α-In2Se3单层作为潜在催化剂的载体，单个过渡金属原子能够稳定吸附在α-In2Se3单层表面而不破坏其底层结构，且极化转换后有利的吸附位点不发生明显变化；其次，单个过渡金属原子能够活化CO2。空的TM d轨道可以接受来自CO2分子最高占据分子轨道(1πg轨道)的电子，而占据的TM d轨道可以将电子给予CO2的最低未占据分子轨道(2πu轨道)分子。因此可以通过可切换极化对铁电In2Se3上TM原子的d轨道占据进行有效调控。电子接受、给予和依赖于极化的d轨道占据的协同作用确保了CO2可以被有效地活化，而活化度在TM@In2Se3催化剂中是铁电可控的。
寇良志团队Nat. Commun.: 铁电开关调控CO2电催化还原
由于调整吸附金属原子的空和占据d-轨道(d轨道中心）、极化相关电子转移和铁电转换下的CO2吸附能的协同效应，可切换极化可以改变CO2的反应势垒和减少反应路径，但会导致生成不同的最终产物。它甚至可以重新激活CO2还原。这些铁电SAC、催化机制和极化相关的催化CO2还原为可控的CO2还原反应开辟了一条新途径。
Controllable CO2 electrocatalytic reduction via ferroelectric switching on single atom anchored In2Se3 monolayer. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-25426-5

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