Chem：创纪录活性，FE近100%！纳米多孔碳电催化剂高效合成H2O2

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Chem：创纪录活性，FE近100%！纳米多孔碳电催化剂高效合成H2O2

通过2e–氧还原反应（ORR）电化学合成过氧化氢（H2O2）是清洁和连续原位生产H2O2的一种有吸引力的方法，但是开发高活性和选择性电催化剂仍面临重大的挑战。虽然碳纳米材料在生产H2O2方面表现出了良好的性能，但是对活性中心和关键结构因素的了解不足阻碍了其发展。
近日，韩国蔚山国立科学技术研究院（UNIST）Sang Hoon Joo和韩国光云大学Young Jin Sa（共同通讯作者）等人报道了一种碳基模型催化剂（GOMC），并利用其来研究活性氧官能团和结构因子。
Chem：创纪录活性，FE近100%！纳米多孔碳电催化剂高效合成H2O2
通过制备一系列具有相似结构特性但具有受控氧官能团的模型GOMC催化剂来，确定了石墨碳边缘位置的羧基是2e– ORR的主要活性中心，羰基是次要活性中心。结构分析和电化学测试提供了一种结构活性关系，结合官能团的选择性封闭，将羧基和羰基鉴定为O-掺杂碳材料中的活性物质。
为了证实边缘位点的重要性，作者制备了一组具有相似表面功能而调整石墨边缘碳密度的模型催化剂。活性随边缘碳密度的线性增加，表明富边缘设计可以最大限度地创造和利用边缘处的活性氧官能团。
Chem：创纪录活性，FE近100%！纳米多孔碳电催化剂高效合成H2O2
通过对活性位点和结构的理解，最终形成了活性最高的O-GOMC-5.5催化剂，对比已报道的碱性介质中的其他碳基催化剂，其对H2O2电合成显示出最高的质量活性。
此外，O-GOMC-5.5在168 h内也表现出优异的稳定性，H2O2的法拉第效率（FEH2O2）为99%并且大量生成H2O2积累。作者认为活性物种和关键结构因素的鉴定将对碳基催化剂的开发和工程化有很大帮助。
Chem：创纪录活性，FE近100%！纳米多孔碳电催化剂高效合成H2O2
Designing highly active nanoporous carbon H2O2 production electrocatalysts through active site identification. Chem, 2021, DOI: 10.1016/j.chempr.2021.08.007.
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.08.007.

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