常温钠硫电池是一种有吸引力的、可持续的、低成本的锂离子电池替代品,因为它们的材料丰度高,理论比能量为1274 W h kg-1。然而,它们的可行性受到多硫化钠 (NaPS) 穿梭、与电解液副反应导致的Na损失以及枝晶形成的阻碍。在此,美国德克萨斯大学奥斯汀分校Arumugam Manthiram教授等人证明了通过优化电解液结构策略可以同时解决NaPS穿梭和枝晶形成问题,从而实现稳定的环境温度Na-S电池。具体而言,作者证明了NaPS溶解度随着二甲氧基乙烷与双(氟磺酰基)亚胺钠(DME: NaFSI)摩尔比的降低而降低。更重要的是,作者发现硫氧化还原过程在精心设计的电解液中从传统的溶解-沉淀化学转变为准固态反应,这种准固态反应抑制NaPS穿梭并确保快速反应动力学。同时,电解液促进了钠金属上稳定的SEI形成,有效地阻止了钠枝晶的生长。图1. LHCE设计策略因此,该高浓电解液的综合优点促进了钠硫电池具有超过300次循环的稳定循环性能,初始容量可达922 mA h g-1,每次循环容量衰减仅为0.10%。重要的是,局部高浓度电解液 (LHCE) 仅用于氧化物正极(如LiNi1-y-zMnyCozO2)和Li或Na金属负极。然而,由于其复杂性,不可能将先前报道的电解液组合物直接转化为Na-S系统。据作者所知,目前还没有关于将LHCE用于Na-S电池的报道。作者相信这一策略开辟了一条新途径,使可持续钠硫电池技术切实可行,特别是通过将其溶液沉淀氧化还原过程改变为非常理想的准固态氧化还原过程。图2. Na-S电池在不同电解液中的电化学行为Stable Dendrite-Free Sodium-Sulfur Batteries Enabled by a Localized High-Concentration Electrolyte, Journal of the American Chemical Society 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c08851