鲍哲南等JACS：咪唑离聚物修饰Ag催化剂表面以调控电化学CO2还原中的析氢速率

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鲍哲南等JACS：咪唑离聚物修饰Ag催化剂表面以调控电化学CO2还原中的析氢速率

将聚合物设计与催化剂表面科学相结合是调整和优化电化学反应器的一个有前途的方向，可能会影响能源和可持续性的长期目标。特别是，无机催化剂表面和有机基离聚物之间的相互作用为控制反应选择性和提高活性提供了途径。
近日，美国斯坦福大学鲍哲南教授和Thomas F. Jaramillo、美国劳伦斯利弗莫尔国家实验室Christopher Hahn（共同通讯作者）等人研究了基于咪唑鎓的离聚物在Ag表面电催化CO2还原为CO（CO2R）中的作用，发现它们对CO2R活性没有影响，但强烈促进了竞争性析氢反应（HER）。
鲍哲南等JACS：咪唑离聚物修饰Ag催化剂表面以调控电化学CO2还原中的析氢速率
作者通过研究HER和CO2R速率对CO2和HCO3–浓度的依赖性，开发了一个动力学模型，该模型将HER促进归因于咪唑鎓离聚物对HCO3–还原的内在促进。作者还表明通过改变咪唑环上的取代基来改变离聚物结构可以调控对HER的促进作用。
鲍哲南等JACS：咪唑离聚物修饰Ag催化剂表面以调控电化学CO2还原中的析氢速率
此外，通过塔夫脱空间参数和密度泛函理论（DFT）计算对这种离聚物-结构依赖性进行分析，表明咪唑环上官能团的空间体积减少了离聚物对HCO3–和Ag表面的接触，从而限制了促进效果。
该研究结果有助于制定CO2R中离聚物催化剂相互作用的设计规则，并且推动进一步的工作，以精确揭示确定电催化行为的初级和次级配位之间的相互作用。
鲍哲南等JACS：咪唑离聚物修饰Ag催化剂表面以调控电化学CO2还原中的析氢速率
Chemical Modifications of Ag Catalyst Surfaces with Imidazolium Ionomers Modulate H2 Evolution Rates during Electrochemical CO2 Reduction. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c06212.
https://doi.org/10.1021/jacs.1c06212.

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