华盛顿州立大学AM：磷调制对Fe SACs模拟过氧化物酶的影响

Fe-N-C单原子催化剂（SACs）表现出优异的类过氧化物酶（POD）催化活性，由于其在碳底物上具有明确的孤立Fe活性位点，有效地模拟了天然过氧化物酶的Fe-N_x活性位点结构。为进一步满足生物传感应用的要求，SACs类POD活性仍需不断增强。

基于此，华盛顿州立大学林跃河教授和Zhaoyuan Lyu（共同通讯作者）等人报道了通过引入磷（P）杂原子来提高Fe-N-C SAC的类POD活性。

作者合成了Fe-N₄活性位点富集的1D碳纳米线（FeNCP/NW）催化剂，在碳基体中掺杂磷(P)原子，通过远程相互作用影响Fe中心。实验结果表明，P掺杂比非P掺杂更能提高类POD活性，且具有良好的选择性和稳定性。

通过DFT计算，作者研究了具有不同长程相互作用结构的P掺杂FeNC SACs形成的可行性，包括单P原子和双P原子FeN₄C构型。

计算表明，单P原子掺杂FeN₄C构型的最低形成能为-7.76 eV，对于双P原子掺杂的SACs，FeN₄P₂-1和FeN₄P₂-2的构型进一步考虑了类POD活性，归因于它们更稳定的形成能。

通过最稳定的构型和传统的FeN₄C的具体结构可以证明，在SAC中掺杂越多的P原子，平面SACs的屈曲表现得越明显，可以用结构中P原子比C原子和N原子大来解释。

因此，在考虑到它们的形成能时，单和双P原子掺杂的SACs越来越有能量和稳定，但随着更多的P原子被纳入SAC，整体结构的稳定性下降。

Effect of Phosphorus Modulation in Iron Single-Atom Catalysts for Peroxidase Mimicking. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202209633.

https://doi.org/10.1002/adma.202209633.

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