陆俊/张会刚/李爱东等Nano Lett.: 原位形成多环芳烃作为锂金属负极的人工杂化层

由于最高容量（3860 mAh g^-1）和最低还原电位（-3.04 V ），锂金属负极受到越来越多的关注。然而，不均匀的锂沉积导致枝晶和低库仑效率（CE），严重阻碍了其实际应用。

在此，南京大学张会刚教授、李爱东教授及美国阿贡国家实验室陆俊研究员、Khalil Amine研究员等人提出了一种原位策略来形成多环芳烃 (PAH) 作为人工 SEI层。PAHs由sp²杂化碳的多个芳环组成，具有平面分子结构，可以覆盖锂金属表面形成人工SEI层。

具体而言，作者选择二羟基紫蒽酮（DHV）作为构建SEI的分子单元，因为DHV在其边缘具有含氧官能团，可以连接到锂金属上产生DHV保护的锂金属（表示为DHV-Li）。在电解液中加入蒽酮紫-79（VO79），锂金属可以还原VO79且断裂烷基链从而得到DHV-Li。得到的DHV分子和无机物杂化多层膜可以作为人工SEI提供机械支撑，抑制形成锂枝晶。

图1. 锂沉积过程和SEI形成示意图

这种人工SEI极大地改善了锂金属负极的CE和循环性能。基于DHV保护的锂金属对称电池可以在4 mA cm^-2和4 mAh cm^-2下循环1000 h，表现出优异的循环性能，累积容量高达2000 mAh cm^-2。

进一步，以DHV保护的锂金属为负极，LiFePO₄为正极，在低N/P比为2的条件下，面积容量为2.8 mAh cm^-2的全电池可循环300次，每个循环衰减率为0.03%，CE为99.8%。优异的电化学性能归因于Li与VO79反应导致的原位SEI，这种原位策略适合锂离子电池行业当前的技术，并为解决锂枝晶和其他金属负极问题开辟了机会。

图2. Li|LiFePO₄全电池的电化学性能

In Situ Formation of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons as an Artificial Hybrid Layer for Lithium Metal Anodes, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03624

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陆俊/张会刚/李爱东等Nano Lett.: 原位形成多环芳烃作为锂金属负极的人工杂化层

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