初始可逆性和优异的容量保持率是高性能锂离子电池(LIBs)中高容量电极材料成功的关键要求,并给开发带来了许多挑战。硅因其出色的理论容量而被认为是一种很有前途的负极材料,然而它在锂化/脱锂过程中存在巨大的体积变化和不稳定SEI的连续形成,最终导致初始库仑效率(ICE)低和容量衰减严重。在此,韩国汉阳大学Kuk Young Cho、韩国材料科学研究所(KIMS)Dong-Ho Kim及公州大学Sukeun Yoon等人为了规避这些挑战,使用P掺杂和SiOx的组合设计和制备了一种没有预锂化的新型三明治Si负极 (SiOx /Si/SiOx)层。由于高可逆性同时保持结构完整性,具有比Si更高电导率的P掺杂SiOx层表现出高 ICE。SiOx(其中X接近1)能够防止体积变化并充当活性材料,用Si设计的两个SiOx层减少了电极-电解液界面的表面接触面积,从而显著防止了由不稳定的SEI形成引起的Si表面降解。图1. 三明治Si负极 (SiOx /Si/SiOx)层的制备及表征因此,Si负极与SiOx层结合表现出90.4%的最高ICE和3534 mAh g-1的高初始比容量。此外,它在100次循环后保持了2969 mAh g-1的比容量,因此表现出低容量衰减。研究表明,通过锂化/脱锂,锂离子可以转移到P掺杂的Si和SiOx层,这显著提高了Si负极的锂离子扩散系数。此外,SiOx层有利于更快的锂离子传输,并作为非晶Si大量体积变化的缓冲层。综上所述,该研究所提出的负极及其制造策略有望实现Si薄膜负极在高能量密度和高功率密度LIB中的实际应用。图2. Si和Si/SiOx沉积电极的电化学性能P-Doped SiOx/Si/SiOx Sandwich Anode for Li-Ion Batteries to Achieve High Initial Coulombic Efficiency and Low Capacity Decay, Small Methods 2021. DOI: 10.1002/smtd.202101052