黄维院士/艾伟AM，最新综述！

石墨烯早已被认为是下一代锂离子电池（LIBs）的潜在负极。过去的十年见证了石墨烯负极的快速发展，到目前为止已经取得了相当大的突破。

西北工业大学黄维院士、艾伟等重点介绍了石墨烯负极在形态工程、表面改性、杂原子掺杂和化学功能化以及无粘结剂和自支撑电极配置的基础上用于下一代LIBs的进展。

具体来说，形态工程使石墨烯负极具有高的表面积，便于电解液的进入，丰富的活性位点便于锂的容纳，并缩短了锂离子的固态扩散长度。表面改性使石墨烯负极具有突出的表面结构和功能特性，因此具有显著的电化学性能。杂原子掺杂导致石墨烯中电荷的重新分布和结构的扭曲，这有利于抑制石墨烯片的聚集。

此外，所产生的拓扑缺陷可以促进额外的锂存储和极好的倍率能力。化学功能化，包括将氧化还原物质、空间位阻基团和卤素共价连接到石墨烯上，这将抑制石墨烯层的聚集，提供额外的活性点，并为离子和电子的传输提供快速通道。在谈到新型电极结构时，不使用聚合物粘结剂的无粘结剂电极不仅确保了活性材料的更高利用率，而且向绿色电池的发展迈进了一步。

另一方面，自支撑石墨烯纸电极具有轻质和机械柔性的特点，对未来的柔性和可穿戴电子设备有很大的前景。最后，作者强调了实际可用的石墨烯负极在先进LIBs中的剩余挑战和未来机会。

图1. 本文的主要内容概述

在这篇综述中，作者旨在为石墨烯负极迈向实用的锂离子电池提供一个研究路线图。首先介绍了石墨烯的储锂机制，然后全面总结了改善其电化学性能的方法。

首先，具有多孔、球状、带状、缺陷和孔状结构的形态工程石墨烯负极显示出更好的容量和倍率性能，因为它们具有高的可利用表面积、相互连接的扩散通道和足够的活性点。

同时，讨论了表面改性的石墨烯负极具有较少的聚集、快速的电子/离子传输和最佳的SEI，表明了石墨烯的表面结构和电化学活性之间的密切联系。

其次，概述了通过杂原子掺杂和共价功能化制备的石墨烯衍生物负极，由于额外引入的缺陷/活性位点可进一步容纳锂，这些负极在提高锂存储性能方面显示出巨大优势。

此外，还介绍了无粘结剂和自支撑石墨烯电极，它们对高能量密度和柔性锂离子电池有很大的前景。

图2. 多孔石墨烯的应用

尽管在过去几年中取得了很大进展，但在石墨烯负极的实际应用之前，仍有许多关键挑战必须克服。未来的研究方向可归纳为以下几个方面：

（1）首效。虽然石墨烯负极的容量有了明显的提高，但初始CE普遍低于70%，这严重制约了其实际应用。一个有效的策略是优化结构，以降低石墨烯和电解液之间的接触面积，从而减少副反应。此外，预锂化技术在通过预设额外的锂源来补偿初始锂损失方面显示出巨大的优势，是改善初始CE的另一个有效途径。然而，需要进一步探索处理预锂化过程中的苛刻加工条件和残留物；

（2）电压滞后。电压滞后（极化）是指充电和放电平台之间的电位差，通常会导致电池的低能量效率（<80%）和差热管理。人们普遍认为，多孔结构有利于降低电压滞后，然而，多孔性是一把双刃剑，它进一步损害了石墨烯负极的振实密度，从而降低了重量密度和体积能量密度。因此，进一步优化孔隙结构和电极结构是可取的，以实现低电压滞后和高体积能量密度，走向实际应用；

（3）研究范式。尽管有超高的容量和倍率能力，但相应的电极材料的负载通常没有说明或非常低（<2 mg cm^-2）。此外，在评估电极材料的储锂性能时，通常会使用过多的电解液，这对锂离子电池的能量密度是不利的。因此，在进一步研究石墨烯基锂离子电池时，应考虑高质量负载（>10 mg cm^-2）和低电解液用量（<5 μL cm^-2）。此外，在大多数情况下，石墨烯的电化学性能只在以锂金属为对电极的半电池中进行研究，这可能无法反映候选材料在实际情况下的实用性能。在全电池甚至是软包电池中进行的测试对于评估石墨烯电极的实际应用性是至关重要的；

（4）实际应用。尽管石墨烯负极在实验室试验中取得了显著的电化学性能，但在大规模应用中也存在固有的问题。例如，高的表面能导致石墨烯容易重新堆积，从而导致高的浆料粘度，这对浆料制备和涂层工艺构成巨大挑战。此外，以低成本批量制备具有可控形貌的高质量石墨烯仍然是一项具有挑战性的任务。因此，迫切需要研究机构和企业之间的进一步合作。此外，鉴于石墨烯基材料在其他新兴的电化学储能装置中也存在巨大的潜力，如金属电池、Li-S电池和Na/K-离子电池，跨学科的研究将促进其实际应用。

图3. 硫掺杂石墨烯

On the Road to the Frontiers of Lithium-ion Batteries: A Review and Outlook of Graphene Anodes. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202210734

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