Nature子刊：Pd/Nb2C助力炔烃半加氢反应

二维（2D）金属纳米材料由于具有足够的不饱和金属原子、较高的比表面积和表面应变，在多相催化中引起了广泛的关注。然而，纳米颗粒中强烈的金属键结合加剧了金属烯几何结构可控调控的难度。在MD模拟的基础上，浙江工业大学王建国教授、李小年教授和姚子豪讲师（共同通讯作者）等人报道了一种在室温下由强金属-载体相互作用（SMSI）诱导的高效电偶置换策略来构建负载在Nb₂C MXenes上的Pd金属烯（Pd/Nb₂C）。测试发现，Pd/Nb₂C在不影响稳定性的情况下，在温度为25 ℃条件下，具有10372 h⁻¹的周转频率和96%的选择性。

通过art DFT计算，作者研究了三元Pd金属的原子结构。以Nb₂C支撑的单层到四层Pd为模型，研究其可能的结构。在Nb₂C上加载两层Pd的模型中，Pd的模拟晶格空间（0.222 nm）与HR-TEM观测值接近，误差仅为0.4%。Pd金属烯具有六元环的椅状结构，顶层的Pd原子仅与内层的3个Pd原子配位，与EXAFS结果一致。在同一顶层的Pd-Pd距离较长处观察到无键现象，这种表面应变是由Pd与Nb₂C载体之间的晶格失配所引起。

选取两层Pd(111)与Nb₂C之间的电子分布，通过DFT计算进一步研究了强相互作用性质。结果表明，电荷的积累主要集中在上层的Nb原子和内层的Pd原子。负电荷定位在最内层的Pd原子中，表明电子是从上面的Nb原子转移过来的。具体而言，最里面的Pd原子平均带0.24 |e|负电荷。对比内部Pd原子，内部Nb原子向外层Pd原子的电荷转移显著降低，平均为0.05 |e|。总之，DFT计算等结果证实，通过SMSI生产了Nb₂C上负载的Pd金属烯，以及通过改变Nb₂C上的表面官能团，Pd物种从3D转为2D。

Tripodal Pd metallenes mediated by Nb₂C MXenes for boosting alkynes semihydrogenation. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-36378-3.

https://doi.org/10.1038/s41467-023-36378-3.

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Nature子刊：Pd/Nb2C助力炔烃半加氢反应

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