北化工邵明飞Appl. Catal. B.: 超薄LDH纳米片阵列用于高效电催化HMF氧化与HER

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北化工邵明飞Appl. Catal. B.: 超薄LDH纳米片阵列用于高效电催化HMF氧化与HER
电化学有机物氧化耦合析氢反应(HER)，可用于收集增值化学品和清洁能源。然而，设计出用于具有低氧化副反应(析氧反应，OER)的有机物氧化电催化剂仍然是一个挑战。
北京化工大学邵明飞团队报道了一种具有丰富氧空位的超薄层状双氢氧化物(LDH)纳米片阵列(E-CoAl-LDH-NSA)，其可用于高效电催化氧化5-羟甲基糠醛(HMF)。
北化工邵明飞Appl. Catal. B.: 超薄LDH纳米片阵列用于高效电催化HMF氧化与HER
作者通过使用原位电化学剥离方法制备一种自支撑超薄LDHs纳米片阵列，成功地将块状CoAl-LDH NSA剥离成超薄结构，厚度从~30 nm减少到~2.9 nm(E-CoAl-LDH-NSA)，该方法同时调控了电子结构和增强活性表面积。
得益于显着增强的电化学表面积和丰富的氧空位，超薄E-CoAl-LDH-NSA对HMF氧化具有优异的电催化活性(起始电位为1.30 VRHE和超过在1.42 VRHE至1.57 VRHE宽电位窗95%的高FE)。此外，CoAl-LDH-NSA在双电极电池中显示出高的H2和 FDCA产率、具有接近100%的法拉第效率和产H2和FDCA的优异稳定性。
北化工邵明飞Appl. Catal. B.: 超薄LDH纳米片阵列用于高效电催化HMF氧化与HER
DFT计算表明，由于氧空位的引入，E-CoAl-LDH-NSA的电导率增大。HMF在E-CoAl-LDH-NSA上的吸附能为-1.02 eV，表明HMF和E-CoAl-LDH-NSA之间有更强的相互作用。
HMF氧化的决速步是HMFCA脱氢为FFCA，其能垒为0.140 eV(E-CoAl-LDH-NSA)。综上，在LDHs上引入氧空位有效地促进了HMF分子的活化吸附并降低了限速步的能垒。
Ultrathin layered double hydroxides nanosheets array towards efficient electrooxidation of 5-hydroxymethylfurfural coupled with hydrogen generation. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120669

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