Edward H. Sargent/钟苗/董昊Nature子刊: 稳定的活性位点促进电催化CO2还原为甲酸

Edward H. Sargent/钟苗/董昊Nature子刊: 稳定的活性位点促进电催化CO2还原为甲酸

二氧化碳的电化学还原(CO2RR)为甲酸在药物使用、电解冶金、皮革和燃料电池等应用中具有良好的前景;然而,到目前为止,电催化剂的化学和结构变化往往随着时间的推移导致性能衰减。

因此,多伦多大学Edward H. Sargent南京大学钟苗董昊等人发现具有不同电负性的合金化可以调节活性位点的氧化还原电位,并可长时间稳定进行CO2RR操作。

Edward H. Sargent/钟苗/董昊Nature子刊: 稳定的活性位点促进电催化CO2还原为甲酸

在均匀合金Bi0.1Sn晶体上原位形成的活性Sn-Bi/SnO2表面,可在电流密度为100 mA cm-2(100天)内表现出高活性和高稳定性,同时具有95%的甲酸盐法拉第效率。

Edward H. Sargent/钟苗/董昊Nature子刊: 稳定的活性位点促进电催化CO2还原为甲酸

实验研究和理论计算研究表明,稳定的活性位点为关键的甲酸盐中间体*OCHO提供了接近最佳的结合能。使用阳离子交换膜电极组装装置,证明了在100小时内稳定生产HCOO溶液(3.4 mol,15 wt%)。

研究可进一步提高二氧化碳催化产量,并提高该系统在其他C2+液体燃料生产中的更广泛的适用性

Stable, Active CO2 Reduction to Formate via Redox-modulated Stabilization of Active Sites. Nature Communications, 2021. DOI:10.1038/s41467-021-25573-9

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