清华张强/赵辰孜AEM综述: 无负极固态锂电池深度剖析

无负极固态锂电池（AFSSLBs）因其更高的能量密度、安全性和更长的日历寿命而有望用于下一代储能系统，尤其是移动储能领域。然而，由于没有多余的锂库存，锂电镀/剥离的低效率导致容量迅速下降。因此，剖析AFSSLBs面临的困难和挑战可为提高许多锂电池的循环寿命铺平道路。

在此，清华大学张强教授、赵辰孜等人基于目前对无负极固态锂电池（AFSSLB）的理解与最新进展，逐步阐述了影响其容量退化的关键问题。其中，低库仑效率（CE）和锂金属负极的过电位逐渐升高是导致AFSSLB工作容量下降的主要原因。鉴于AFSSLB中锂库存的重要性，无负极研究的主要目标是通过减少锂库存的不可逆损失来提高CE。

为了实现这一目标，必须全面系统地考虑锂的高还原性、大的体积变化和锂离子传输的不均匀性，以促进有利的锂沉积形态并形成合适的界面，确保快速锂离子的传导并防止固态电解质（SEs）在沉积的锂金属上继续分解。作者总结了解决这些问题的主要策略：1）SEs的设计；2）电解质-负极界面的改性；3）对用于锂金属沉积的集流体进行调控。

图1. AFSSLB容量下降影响因素之间的相互关系

最后，作者概述了未来AFSSLB研究的几个可能方向：

1）捕捉关键科学问题并了解所涉及的故障机制。AFSSLB容量下降涉及电气、化学、电化学和机械故障等耦合多因素，需进行更全面和系统的研究；

2）探索先进的能源材料和制造工艺。除了使用现有材料的组合外，AFSSLBs还需要基本的材料创新；

3）开发探测固-固界面的先进表征技术。迫切需要开发先进的表征工具来指导研究，以深入了解AFSSLB的科学原理并开发先进的材料工艺；

4）AI辅助电池设计。当前理论模拟和机器学习技术正在引起科学界和工业界的关注，显著加快了具有针对性的新材料的研究和开发；

5）综合安全性研究。模型安全实验和对AFSSLBs风险的肤浅讨论不足以提高对其整体认识和后续改性，需进行更多具有实用指导的安全测试；

6）扩大市场需求。许多著名的能源创新计划都瞄准了下一代储能系统，迫切需要具有高比容量和安全性的AFSSLB。

图2. 集流体调控

Anode-Free Solid-State Lithium Batteries: A Review, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201044

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