JACS: 钴基催化剂合成氨的解离和缔合协同机制

目前氨合成的催化反应机制依赖于解离或缔合途径，其中吸附的N₂直接离解或逐步氢化，直到通过缔合吸附释放NH₃后被破坏。

因此，日本国家材料科学研究所Hideo Hosono、日本科学振兴机构Masaaki Kitano和上海交通大学叶天南等提出了在负载Co的稀土氮化物催化剂(Co/CeN)上合成氨的缔合和解离的协同机制。

稀土金属氮化物载体能够有效促进低反应温度下通过Co基催化剂(Co/CeN)合成氨。在反应过程中，CeN载体表面容易产生氮空位(V_N)，随后N₂分子在表面V_N位点被活化，然后与Co颗粒上解离的H*通过缔合机制反应生成NH_x物种。

另外，CeN向Co提供电子，从而通过解离机制促进了N₂在负载的Co金属上的解离。

综上，吸附的N₂可以在Co金属和氮化物载体上活化，从而导致优异的低温催化性能。

表面低功函数(2.6 eV)特性与CeN载体上表面氮空位的协同作用产生了N₂的双重机制，与迄今为止报道的Co基催化剂相比，活化能大大降低(45 kJ·mol^-1)，这导致在温和条件下可以有效合成氨。

Dissociative and associative concerted mechanism for ammonia synthesis over Co-based catalyst. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c06657

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JACS: 钴基催化剂合成氨的解离和缔合协同机制

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