开发具有高催化活性和良好稳定性的、含量丰富的氧还原反应(ORR)催化剂用于实际金属-空气电池仍然是一个巨大的挑战。近日,新加坡南洋理工大学Xuehong Lu和Zheng Liu、海南大学Yipu Liu(共同通讯作者)等人报道了一种高效耐用的ORR催化剂(Co-SAs/SNPs@NC),该催化剂由Co-N4基团形式的原子分散Co单原子(Co-SAs)和共锚定在氮掺杂多孔碳纳米笼(Co-SAs)上的小Co纳米颗粒(Co-SNPs)组成。由于Co-SAs和Co-SNPs的协同作用以及碳基体石墨化程度的提高,使得催化剂的防腐蚀能力被增强。同时,制备的Co-SAs/SNPs@NC催化剂在碱性介质中表现出优异的ORR活性和显著的稳定性,优于Co-SAs基催化剂(Co-SAs@NC)和基准Pt/C催化剂。通过密度泛函理论(DFT)计算表明,Co-SNPs与Co-N4位点之间的强相互作用可以提高Co-SAs/SNPs@NC中活性Co原子的价态,调节ORR中间体的吸附自由能,从而促进O2的还原。此外,作者还介绍了用Co-SAs/SNPs@NC催化剂组装的实用Zn-空气电池的最大功率密度为223.5 mW cm-2,在电流密度为50 mA cm-2下其比容量达到了742 Wh kg-1,并且具有优异的循环稳定性。Understanding the Synergistic Effects of Cobalt Single Atoms and Small Nanoparticles: Enhancing Oxygen Reduction Reaction Catalytic Activity and Stability for Zinc-Air Batteries. Adv. Funct. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adfm.202104735.https://doi.org/10.1002/adfm.202104735.