有机太阳能电池，再登Nature！

在有机太阳能电池中，使用非富勒烯受体(NFAs)可使能量转换效率高达18%。然而，有机太阳能电池的效率，仍然低于无机太阳能电池，后者的能量转换效率通常超过20%。产生这种差异的一个关键原因是，由于非辐射复合，有机太阳能电池相对于光带隙具有较低的开路电压。因此，有机太阳能电池与无机太阳能电池在效率方面的竞争，非辐射损失途径必须被认识和抑制。

在此，来自美国加州大学生圣芭芭拉分校的Paul Erhart & 比利时的蒙斯埃诺大学的David Beljonne & 英国剑桥大学的Alexander J. Gillett & Richard H. Friend等研究者表明，在大多数使用NFA的有机太阳能电池中，开路条件下的大多数电荷重组是通过形成非发射NFA三重态激子进行的；在基准PM6:Y6共混体系中，该比例达到90%，开路电压降低60 mV。相关论文以题为“The role of charge recombination to triplet excitons in organic solar cells”于2021年09月29日发表在Nature上。

在肖克利-奎塞尔模型中，一个理想的太阳能电池应该只有辐射复合，因此，作为一个理想的发光二极管具有100%的电致发光外部量子效率(EQE_EL)。这就设定了光子能量损失的极限ΔE_loss，它被定义为光学带隙和提取电荷的能量之间的差异。

在有机太阳能电池中，自由电荷的重新组合，是通过电荷转移激子的形成来进行的，在受主材料上有一个电子，在供体材料上有一个空穴。这些电荷转移激子，是通过自旋统计非双晶复合在1:3的自旋单态(¹CTE)和自旋三态(³CTE)态下产生的。

然而，目前研究的有机太阳能电池系统的分子三重态(T₁)无论是在供体上还是在受体上，其能量都低于³CTE。因此，有可能发生从³CTE到T₁的背电荷转移。为了理解一个系统是否会生成T₁，有必要分析可能从³CTE发生的竞争过程。这包括反电荷转移，再分解为自由电荷和转换为1CTE。

研究者注意到³CTE-¹CTE的转换，其典型速率为10⁸-10⁶ s^-1，速度太慢，无法与其他途径竞争。因此，³CTE的T¹形成，是由³CTE的背电荷转移速率(k_BCT)和再离解速率(k_离解)之间的竞争决定的。此外，由于³CTE可能由双合(图1a)和非双合(图1b)电荷-载流子对形成，同样重要的是要考虑到，向T₁的反电荷转移可以通过两种不同的机制发生。

在此，研究者分析表明，在大多数使用NFA的有机太阳能电池中，开路条件下的大多数电荷重组是通过形成非发射NFA三重态激子进行的；在基准PM6:Y6共混体系中，该比例达到90%，开路电压降低60 mV。研究者通过在NFA三重态激子和自旋三态电荷转移激子之间进行大量杂交，来阻止通过这个非辐射通道的重组。

模型表明，从自旋三重态电荷转移激子到分子三重态激子的背电荷转移速率可以降低一个数量级，从而使自旋三重态电荷转移激子重新解离。此外，研究者演示了抑制三重态激子形成的NFA系统。因此，这项工作为能量转换效率达到20%以上的有机太阳能电池提供一条设计路径。

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图1 三重态形成途径和有机太阳能电池材料

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图2 模型NFA共混物中三重态形成的光谱研究

图3 杂化在有机太阳能电池共混物中的作用

综上所述，有机太阳能电池未来的发展，应集中在同时增加Φ_PL和工程出T₁的形成。为此，量子化学计算给体和受体之间的电子相互作用可以提供一个预测工具，用于筛选潜在的给体-受体对。研究者也预期在这里演示的电荷重组的自旋控制，将对更广泛的激子半导体领域产生影响。

文献信息

Gillett, A.J., Privitera, A., Dilmurat, R. et al. The role of charge recombination to triplet excitons in organic solar cells. Nature 597, 666–671 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03840-5

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03840-5

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