韩布兴院士/孙晓甫Angew.:首次报道!原子分散Sn与缺陷CuO催化剂耦合高效电还原CO2制甲醇

韩布兴院士/孙晓甫Angew.:首次报道!原子分散Sn与缺陷CuO催化剂耦合高效电还原CO2制甲醇
利用可再生电力驱动电还原二氧化碳(CO2)是实现碳中性能源循环和生产增值化学品和燃料的一种有吸引力的方式。甲醇(CH3OH)作为重要的平台分子和清洁燃料,在CO2还原过程中需要6-电子转移,但目前电还原CO2制取甲醇效率低、选择性差。
近日,中科院化学研究所韩布兴院士和孙晓甫研究员(共同通讯作者)等人报道了首次设计原子分散的锡(Sn)位点锚定在有缺陷的CuO催化剂上(Sn1/Vo-CuO-x)用于电还原CO2制取甲醇。

韩布兴院士/孙晓甫Angew.:首次报道!原子分散Sn与缺陷CuO催化剂耦合高效电还原CO2制甲醇

通过测试发现,Sn1/Vo-CuO-90催化剂具有最佳催化性能,其甲醇法拉第效率(FE)高达88.6%,电流密度为67.0 mA cm-2,并且在H电池中具有显著的稳定性,与迄今报道的结果相比,这是在电流密度下的最高FE(CH3OH)。
韩布兴院士/孙晓甫Angew.:首次报道!原子分散Sn与缺陷CuO催化剂耦合高效电还原CO2制甲醇
研究发现,Sn原子位点、相邻的氧空位和CuO载体配合良好,导致了较高的双层电容、较大的CO2吸附容量和较低的界面电荷转移电阻。原位实验和密度泛函理论(DFT)计算表明,该催化剂通过降低*COOH分解形成*CO的势垒,有利于CO2活化。得到的关键中间体*CO与Cu物种结合进一步还原,从而实现对甲醇的高选择性。
韩布兴院士/孙晓甫Angew.:首次报道!原子分散Sn与缺陷CuO催化剂耦合高效电还原CO2制甲醇
Highly efficient CO2 electroreduction to methanol via atomically dispersed Sn coupled with defective CuO catalysts. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202108635.
https://doi.org/10.1002/anie.202108635.

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