刘力哲/王沛芳Nature子刊: 交变磁场诱导自旋态重构实现高效电催化OER

析氧反应(OER)在电化学能量转换装置中起着决定性的作用，但目前仍存在缺乏有效的低成本电催化剂以及对缓慢反应动力学的了解不足等问题。本文侧重于催化剂和中间体之间与自旋相关的电荷转移和轨道相互作用，以加速催化反应动力学。

基于此，南京大学刘力哲和河海大学王沛芳等报道了一种磁场刺激策略来重新排列具有热分化超晶格特征金属-有机框架(MOFs)中的自旋电子占据态，其中在周期性空间分布内的局部磁场加热可以使特定活性位点上发生自旋翻转，显示出自旋依赖性反应途径。

作者将低热导率的有机分子连接起来构建隔热层，同时将配位的磁性离子注入层间作为导热区。当定向施加交变磁场(磁刺激)时，由于分子热绝缘，磁加热严格局限在磁性离子周围。

因此，可以强制磁交换相互作用来驱动自旋翻转和重新配置。通过局域磁热效应和自旋交换相互作用之间的协调机制，在反应位点处实现自旋翻转和重构，从而得到优异OER性能。

以双金属Co_0.8Mn_0.2-MOF材料作为热差分自旋电子催化剂，其通过磁热周期性分布以加强自旋轨道相互作用，从而驱动理想的自旋重构。

在OER过程中，该催化剂在~0.27 V过电位下具有高达3514.7 A g_metal^-1的质量活性。另外，Co_0.8Mn_0.2-MOF催化剂在高电流密度下连续运行200 h后仍可保持约95%的初始活性。

Spin-sate reconfiguration induced by alternating magnetic field for efficient oxygen evolution reaction. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-25095-4

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刘力哲/王沛芳Nature子刊: 交变磁场诱导自旋态重构实现高效电催化OER

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