双金属硫化物有望在很宽的电位窗口内实现有效的CO2电还原成甲酸盐,然而,在反应条件下会发生原位结构演变。因此,阐明结构演化过程、真正的活性位点和催化机制就显得尤为重要。华中科技大学翟天佑等人揭示了Cu2SnS3在电化学过程中发生自适应相分离以形成稳定的SnO2@CuS和SnO2@Cu2O异质结。Cu2SnS3纳米片在-0.6V至-1.1 V的宽电位范围内实现了超过83.4%的甲酸盐选择性,具有高活性和选择性的良好结合。理论计算表明,强耦合界面作为真正的活性位点驱动电子自流从Sn4+到Cu+,从而促进离域的Sn位点将HCOO*与H*结合。该研究不仅揭示了三元硫化物的真正活性中心,也为设计稳定高效的电催化剂提供新的思路。Situ Phase Separation into Coupled Interfaces for Promoting CO2 Electroreduction to Formate over a Wide Potential Window. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI:10.1002/anie.202110000