北化工AFM：Fe-NSC@GO实现高性能Li-S电池

构建用于多硫化物锂（LiPSs）吸附和快速转化的高性能电催化剂是提高可再充电锂-硫（Li-S）电池实用能量密度和循环寿命的有效途径，其被认为是最有前途的下一代高能量密度电池，但仍受到LiPSs穿梭效应和缓慢的硫氧化还原动力学的影响。

基于此，北京化工大学孙晓明教授、许海军教授和刘文教授（共同通讯作者）等人报道了一种Fe-N₄部分掺杂S（Fe-NSC）的单原子催化剂，可以增强LiPSs的吸附并促进硫转化，因为相对于裸露的Fe-N₄部分，Fe-NSC结构周围积累了更多的电荷密度。使用Fe-NSC@GO修饰的分离材料的Li-S电池显示出较高的放电容量和优异的循环性能，在1 C倍率下显示1156 mAh g⁻¹，在1000次循环中，每循环的容量衰减仅为0.022%。即使在5.1 mg cm⁻²的高S负载下，Li-S电池仍然具有出色的循环稳定性。

通过DFT计算，作者研究了Fe-NSC SACs在增强LiPSs吸附和促进硫转化方面的可行性。在模拟中，作者考虑了S掺杂到Fe-N₄附近的三个潜在位置，并将它们与Fe-N₄进行了比较，根据其位置分别命名为Fe-NS₁C（Fe-N-S）、Fe-NS₂C（Fe-C-S）和Fe-NS₃C（Fe-S-C₂-S）。对比Fe-NC，Fe-NS_xC构型中Fe的d带中心（ε_d）更高，更接近费米能级。因此，Fe-NC中的S掺杂导致更高的电子电导率和增强的吸附能力，有助于对LiPSs的亲和力和Fe-NS_xC位点的催化活性。

此外，作者还计算了Li₂S和不同基底之间的电荷转移情况。由于相邻S的调谐，电荷分布模式显示，对于Fe-NS₁C和Fe-NS₂C，Li₂S和基底之间的电子积累增强，导致更多的电子迁移聚集在Fe-N₄中心。对比Fe-NC，Fe-NS_xC和LiPSs之间的结合能显著提高，进一步支持了S掺杂增强了LiPSs和基底之间的化学强度，表明了抑制LiPSs溶解和穿梭的潜力。

Regulating Electronic Structure of Fe-N₄ Single Atomic Catalyst via Neighboring Sulfur Doping for High Performance Lithium-Sulfur Batteries. Adv. Funct. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adfm.202210509.

https://doi.org/10.1002/adfm.202210509.