吴兴隆/杜乘风/余泓AFM：钠离子电池的悬空阴离子调节和增强的Na+扩散率

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吴兴隆/杜乘风/余泓AFM：钠离子电池的悬空阴离子调节和增强的Na+扩散率
聚阴离子过渡金属多磷酸盐 (TMPO)型Na3V2(PO4)2O2F (NVPO2F) 由于其可观的容量和高度的稳定性有望作为大型钠离子电池 (SIB) 的正极。然而过渡金属的氧化还原和相变以及Na+的（脱）嵌入导致其缓慢的动力学和较差的倍率性能。
吴兴隆/杜乘风/余泓AFM：钠离子电池的悬空阴离子调节和增强的Na+扩散率
在此，东北师范大学吴兴隆教授及西北工业大学杜乘风副教授、余泓副教授等人首次采用简单的化学气相置换（CVR）法制备了Cl掺杂的NVPO2F纳米颗粒。结合DFT研究，作者验证了在悬空O2-配位点处掺杂Cl调节NVPO2 F电子结构的详细机制，这改变了悬空阴离子和V中心的电子分布。
因此，当用作SIB的正极材料时，NVPO2-xClxF颗粒表现出对Na+ 提取/插入的优化氧化还原行为和促进的Na+扩散速率。同时，原位XRD测量验证了NVPO2-xClxF正极的三相和V4+/V5+氧化还原对之间可逆转变的Na+存储机制。
吴兴隆/杜乘风/余泓AFM：钠离子电池的悬空阴离子调节和增强的Na+扩散率
图1. 恒电流间歇滴定技术 (GITT) 技术及原位XRD表征
值得注意的是，NVPO2-xClxF颗粒实现了倍率性能的显著提高，在30 C下具有令人印象深刻的≈63 mAh g-1的高容量和在10C下超过1000次循环的出色循环性能。
通过与 3DC@Se负极（3D多孔碳和Se的复合材料）匹配，还评估了NVPO2-xClxF//3DC@Se全电池的性能，显示出出色的倍率特性（314 Wh kg-1@5850 W kg-1) 和循环性能。这项研究展示了一种全新的策略，可以为高性能SIB制备先进的正极材料。
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图2. NVPO2-xClxF//3DC@Se全电池的电化学性能
Localized Electron Density Redistribution in Fluorophosphate Cathode: Dangling Anion Regulation and Enhanced Na-Ion Diffusivity for Sodium-Ion Batteries, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109694

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