中科大/A*STAR等AM: 非配位N物种在宽电压范围内实现电催化CO2还原

碳负载单原子催化剂(SAC)因其出色的活性和催化反应的选择性而受到广泛研究。在其发展过程中，总是需要过量的掺杂剂(例如氮)来确保碳载体上SAC的高负载量。然而，过量掺杂剂的使用伴随着催化剂上各种结构(特别是未配位N物质)的形成，导致对其性能产生不利影响。

中国科学技术大学熊宇杰、龙冉和新加坡科技研究局Enyi Ye、Xian Jun Loh等报道了一种碳负载的Ni-N_x SACs催化剂，其可在宽电压范围内实现电催化CO₂还原。

作者采用碳黑吸附的金属-配体配合物作为前驱体，通过焦耳加热合成碳负载的Ni-N_x SACs。通过选择1,10-菲咯啉(Phen)-Ni(OAc)₂(醋酸盐)作为前体，所得材料中的大部分(高达80%)N 掺杂剂用于与金属中心配位，减少Ni SAC中不利的未配位N物质。

该催化剂用于电催化CO₂还原(CO₂RR)，优化的Ni-N_x在以0.1 M KHCO₃作为电解质的H型电解池中，在 -0.7 V_RHE至 -1.9 V_RHE的电压范围内表现出≈92%的CO选择性。

需要注意的是，在H型电解池中-1.9 V的施加电压下，对CO的电流密度可以达到70 mA cm^-2。更重要的是，这项工作克服了SAC的稳定性限制，其中优化的样品在-1.5 V下连续工作48小时活性损失小于5%。

Limiting the Uncoordinated N Species in M-Nx Single-Atom Catalysts toward Electrocatalytic CO₂ Reduction in Broad Voltage Range. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202104090

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中科大/A*STAR等AM: 非配位N物种在宽电压范围内实现电催化CO2还原

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