兰大潘多强Appl. Catal. B.: gC3N4/LaFeO3用于高效光催化还原U(VI)

将可溶性U(VI)光还原转化为不溶性U(IV)是一种从放射性废水中有效去除铀的经济策略。

兰州大学潘多强团队报道了一种石墨氮化碳和钙钛矿氧化物异质结复合材料(gC₃N₄/LaFeO₃)，用于在光照下从水溶液中催化还原U(VI)。

异质结界面的协同效应促进了光生电子从LaFeO₃到gC₃N₄的快速迁移，在pH=5时，对于gC₃N₄/LaFeO₃异质结，观察到溶液中残留铀迅速减少，CNL2、CNL5、CNL10和CNL15对U(VI)的去除率分别为72.5%、93.8%、85.0%和78.5%。

LaFeO₃的引入加速了电子转移并提高了光催化活性；然而，过量的LaFeO₃会影响异质结界面处的电子转移效率。这主要归因于：

i)催化剂表面上过量的LaFeO₃会与gC₃N₄竞争光生电子，从而限制了光激发电子的数量；

ii)过量的LaFeO₃成为光生电子-空穴对的复合位点。

DFT计算及实验结果表明，在AM 1.5G照射下，gC₃N₄和LaFeO₃都被激活以产生光生电子和空穴。不同的是LaFeO₃充当电子供体，而gC₃N₄充当电子受体。

LaFeO₃上的电子转移到gC₃N₄的价带，抑制了光生电子-空穴对的快速复合，并允许更多的电子参与光反应过程。同时gC₃N₄的导带上实现U(VI)的光还原。此外，在光反应过程中会产生·O₂^–，并且·O₂^–也有助于U(VI)光还原。

Efficient photoreduction strategy for uranium immobilization based on graphite carbon nitride/perovskite oxide heterojunction nanocomposites. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120619

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兰大潘多强Appl. Catal. B.: gC3N4/LaFeO3用于高效光催化还原U(VI)

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