北化工耿建新/上大石国升Adv. Sci.：单原子催化剂聚集体：尺寸匹配对硫正极的电催化性能至关重要！

电催化对于硫正极的性能至关重要。然而，组成电催化剂和硫反应物的分子大小差异很大，这最终限制了电催化效率并阻碍了器件性能。

北京化工大学耿建新、上海大学石国升等报道通过卟啉与石墨烯相连的钴单原子催化剂(SACs)的聚集体可以克服与催化剂/反应物尺寸不匹配相关的挑战。

图1 不同形式的SAC的合成和对多硫化物得吸附

这里通过将Co(II)卟啉配合物与氧化石墨烯(GO)结合，然后进行水热处理和热退火，即可获得Co-NG(800)关键材料。

原子分辨率透射电子显微镜和X射线吸收光谱测试表明SAC聚集体中存在的Co原子作为单个原子存在，其空间分辨尺寸与硫正极中发现的硫物种相称，因此完全可以实现100%原子电催化的利用效率。

密度泛函理论计算表明，Co原子可以与相对较大的反应物硫物质形成协同相互作用，从而最大限度地提高电催化效果。

图2 Li-S电池的电化学表征

因此，采用Co-NG(800)作为硫主体制备的Li-S电池也表现出优异的性能，包括高比容量（1346 mAh g^-1 at 0.1 C）、高倍率容量（648 mAh g^-1 at 6 C)，以及出色的循环稳定性（0.5 C下600次循环后为505 mAh g^-1，对应于每个循环仅衰减 0.08%）。

此外，在11.8 mg cm^-2的高硫负载下实现了12.52 mA h cm^-2的超高面积比容量。总的来说，这些结果为Li-S电池硫正极中的电催化过程提供了新的见解，所描述的方法为适应其他SAC以用于当代电催化反应提供了通用策略。

图3 采用三电极系统的电催化表征

Single-Atom Catalyst Aggregates: Size-Matching is Critical to Electrocatalytic Performance in Sulfur Cathodes. Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202103773

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北化工耿建新/上大石国升Adv. Sci.：单原子催化剂聚集体：尺寸匹配对硫正极的电催化性能至关重要！

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