ACS Nano：原位电化学活化层状双氢氧化物OER的活性相及催化机理

目前，镍（Ni）基层状双氢氧化物（LDHs）材料在析氧反应（OER）中的活性相和催化机理尚未达成共识，且仍存在争议。此外，由于LDHs层的厚度和堆积结构限制了催化活性，因此设计LDHs的活性位点和活性位点数量是提高OER活性的有效途径。

近日，国立台湾科技大学Bing Joe Hwang、Wei-Nien Su和Meng-Che Tsai（共同通讯作者）等人报道了一种原位调节NiMn-LDHs的位点活性和活性位点数量的方法，其表现出优异的OER性能，在电流密度为10 mA cm^-2时的起始过电位为0.17 V，过电位为0.24 V。

通过operando技术和密度泛函理论（DFT）计算进行了表征，对OER过程中的基本机理和活性相进行了理解，揭示了Ni位点构成OER活性，动态生成的NiOOH部分是活性相。

作者还证明，在工作条件下，Ni位点经历了可逆氧化状态，生成活性NiOH物种，催化水生成氧气。这些发现表明NiMn-LDHs中的Ni(III)相是OER活性位点，Mn促进了Ni位点的电子性质。

此外，作者利用原位/operando技术和DFT计算发现，客体阴离子的原位插层允许LDH层膨胀，并且通过电子耦合将活性NiOH物种保持在+3价的氧化状态下，从而分别将位点数量和位点活性调节到最优的OER活性。

总之，该工作为水电解和燃料电池技术设计下一代高活性催化剂的策略提供了见解。

Tuning Dynamically Formed Active Phases and Catalytic Mechanisms of In Situ Electrochemically Activated Layered Double Hydroxide for Oxygen Evolution Reaction. ACS Nano, 2021, DOI: 10.1021/acsnano.1c05250.

https://doi.org/10.1021/acsnano.1c05250.

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ACS Nano：原位电化学活化层状双氢氧化物OER的活性相及催化机理

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