西南石油大学周莹/黄泽皑Appl. Catal. B.: 超高密度Co-N2C单原子活性位点促进光催化CO2为甲醇

西南石油大学周莹/黄泽皑Appl. Catal. B.: 超高密度Co-N2C单原子活性位点促进光催化CO2为甲醇
钴基光催化剂将CO2还原为有价值的产物(如甲醇)受到越来越多的关注,然而,实现其高活性仍然是一个巨大的挑战。
西南石油大学周莹黄泽皑等报道了一种表面Co原子负载高达24.6 wt%的Co/gC3N4单原子光催化剂(Co/gC3N4 SAC),其能够高效光催化CO2为甲醇。
西南石油大学周莹/黄泽皑Appl. Catal. B.: 超高密度Co-N2C单原子活性位点促进光催化CO2为甲醇
作者利用热解诱导蒸发策略制备出Co/gC3N4 SAC光催化剂。gC3N4 NSs作为载体实现了Co单原子的高的表面负载,这是因为gC3N4 NSs可以提供许多均匀的N2C配位点用于锚定Co。
随后进行两步煅烧以抑制Co聚集,超高密度单分散Co-N2C活性位点的形成促进了光生电荷的迁移,有助于光生电子在Co-N2C活性位点的聚集。因此,所制备的Co/gC3N4 SAC 能够有效的将CO2还原为CH3OH。
西南石油大学周莹/黄泽皑Appl. Catal. B.: 超高密度Co-N2C单原子活性位点促进光催化CO2为甲醇
优化后的Co/gC3N4-0.2 SAC光催化剂,由于其具有高密度的单分散Co-N2C活性位点,该催化剂上甲醇形成速率为941.9 μmol g-1,分别是gC3N4(70.7 μmol g-1)和CoOx/gC3N4-0.2(423.9 μmol g-1)的13.4倍和2.2倍。
同时,Co-N2C活性位点也促进了H2(18.9 μmol g-1 h-1)、CO(2.9 μmol g-1 h-1)、CH4(3.4 μmol g-1 h-1)、C2H4(1.1 μmol g-1 h-1)、C3H6(1.4 μmol g-1 h-1)和CH3OCH3(3.3 μmol g-1 h-1)的产生。此外,Co/gC3N4-0.2 SAC将CO2还原为甲醇的光催化活性在12个循环实验(~48小时)内仍保持稳定。
Ultrahigh surface density of Co-N2C single-atom-sites for boosting photocatalytic CO2 reduction to methanol. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120695

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