温大杨植Adv. Sci.:含多重锂键网络的仿生人造酶助力高性能锂硫电池

温大杨植Adv. Sci.:含多重锂键网络的仿生人造酶助力高性能锂硫电池
锂硫(Li-S)电池具有较高的理论能量密度,但由于多硫化物的穿梭和转化缓慢因而容量衰减很快。设计高活性和耐用的正极催化剂是实现Li-S电池完整理论容量和长循环寿命的必要途径。
温大杨植Adv. Sci.:含多重锂键网络的仿生人造酶助力高性能锂硫电池
在此,温州大学杨植教授等人提出了一种仿生设计的辅因子辅助人造酶催化剂,即通过在羧化碳纳米管(CNT)上交联三聚氰胺(MM)和氯化血红素生成[CNTs-MM-hemin],以有效地转化多硫化物。
MM辅因子通过FeN5配位和共价酰胺键与氯化血红素人工酶和CNT导电底物结合,为多硫化物转化提供高而持久的催化活性,而氯化血红素和碳纳米管之间的π – π共轭以及MM辅因子提供的多重锂键网络赋予正极良好的电子/Li+传输能力。
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图2. [CNTs-MM-hemin]复合材料的示意图及结构和稳定性表征
因此,这种协同机制可以实现快速的硫反应动力学,减轻多硫化物的穿梭以及电解液中血红素活性位点的超低 (<1.3%) 损失,比非共价交联样品低约60倍。验证实验表明,使用[CNTs-MM-hemin]正极催化剂的Li-S电池在1C下900次循环后仍保持571 mAh g-1的容量,并且每次循环仅有0.046%的超低容量衰减。
即使将硫负载量提高到7.5 mg cm-2,该正极仍可以稳定运行110次且容量保持率为 83%。这项工作为设计辅因子辅助人工酶和多重锂键网络实现锂硫电池的高效硫转化开辟了一条新的可持续途径,“多重锂键网络”概念也为开发其它锂电池及电化学储能装置提供了重要的理论基础。
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图2. [CNTs-MM-hemin]催化剂对Li-S电池性能的改善
Cofactor-Assisted Artificial Enzyme with Multiple Li-Bond Networks for Sustainable Polysulfide Conversion in Lithium-Sulfur Batteries, Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202104205

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