​南大Small:一步相分离制备C@In2O3@Bi50,实现增强CO2电还原为甲酸盐活性

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电化学CO2还原(CO2RR)为甲酸(HCOOH)或甲酸盐(HCOO),被认为是缓解CO2过量排放最有效的方法之一。然而,迄今为止,电化学CO2RR催化剂仍然存在活性差、选择性差、稳定性差等问题,因此开发高效的CO2RR催化剂是十分必要的。

近日,南京大学陆轻铱高峰等利用准微乳液法,将铋(Bi)和铟(In)物种整合成一个均匀的非均匀球形结构,然后通过一步相分离成功制备出C@In2O3@Bi50核壳结构催化剂。

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C@In2O3@Bi50的电化学CO2还原能力的提高是由于其具有内腔和碳保护层。具体而言,核壳C@In2O3@Bi50的Bi/In2O3杂化界面能够促进关键中间体HCOO*的稳定以抑制CO中毒,进而提高CO2RR的选择性和稳定性。

特殊的核壳结构不仅提供了In2O3和Bi纳米颗粒活性位点,而且还提供了内腔,这导致催化剂具有大的比表面积和增强的离子穿梭和电子转移,有利于改善反应动力学;而最外层碳的纳米限域效应阻止了活性组分的氧化和团聚,有助于催化剂的稳定。

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因此,C@In2O3@Bi50催化剂具有优异的电化学CO2还原性能,甲酸盐的法拉第效率高达90%,并且其具有大的甲酸盐部分电流密度(−1.36 VRHE时为24.53 mA cm−2)。

此外,C@In2O3@Bi50还具有优异的长期稳定性,其能够在24.53 mA cm−2电流密度下连续运行14.5 h而没有发生明显的性能衰减,优于大多数Bi基催化剂。综上,该项工作所提出的合成策略为设计具有可控内部结构和优良催化性能的异质催化剂提供了指导。

One-Step Phase Separation for Core-Shell Carbon@Indium Oxide@Bismuth Microspheres with Enhanced Activity for CO2 Electroreduction to Formate. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202206440

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