鉴于纯CO2的昂贵气体调节过程,低浓度CO2的直接转化是一种必要的方法,但尚未在膜电极组件(MEA)电解槽中进行深入研究。近日,韩国科学技术研究院Da Hye Won和Ung Lee、韩国首尔国立大学Yun Jeong Hwang(共同通讯作者)等人报道了零间隙MEA电解槽中不同CO2浓度下的CO2还原,发现在低CO2浓度下抑制析氢反应(HER)变得更为关键。作者证明了镍(Ni)单原子(Ni-N/C)催化剂对低CO2分压(PCO2)表现出很高的耐受性,因为其本身具有较大的活化能。Ni-N/C比Ag纳米颗粒的CO产率高,尤其是在零间隙MEA的低CO2浓度下。当PCO2从1.0降低到0.1 atm时,Ni-N/C的CO法拉第效率(FECO)始终超过了93%,而Ag纳米颗粒的FECO从94%降低到了40%。此外,在计算流体动力学模拟的基础上,作者开发了控制水从阳极液转移到催化剂层的外部操作条件,并在MEA电解槽的低CO2浓度下提高了CO选择性。Electrocatalytic Reduction of Low Concentrations of CO2 Gas in a Membrane Electrode Assembly Electrolyzer. ACS Energy Lett., 2021, DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01797.https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c01797.