电子科大CEJ：喷涂技术！实现在Cu膜上制备MoS2基电催化剂用于高效析氢反应

社会对能源需求的不断增长，刺激了对开发可持续和可再生能源的深入研究，以减少我们对化石燃料的依赖。氢气是未来技术中最有前途的能源载体之一，然而氢气的制备本身也面临一些挑战。通过析氢反应(HER)制备氢气的电解水被认为是生产氢燃料的一种切实可行的方法。在HER中，通过降低电化学反应的过电位和加速反应速率来最大化电化学反应效率的电催化剂被广泛应用。

尽管铂等贵金属对HER表现出较高的电活性，但贵金属的高成本和稀缺性是其大规模和可持续应用的严重障碍。因此，开发与铂族金属性能相当的低成本、地球储量丰富的催化剂是目前催化领域最迫切的目标之一。

基于此，托木斯克理工大学Raul D. Rodriguez和电子科技大学陈金菊(共同通讯)等人通过喷涂的方式制备了具有部分1T相和三维结构的由Cu膜负载的MoS₂基电催化剂。

研究了MoS₂、MoS2/PVP和利用喷涂技术制备的MoS₂/PVP/RGO催化剂的HER性能。MoS₂/PVP催化剂的过电位(在10 mA cm^-2电流密度下)比纯MoS₂催化剂要小得多，MoS₂/PVP/RGO催化剂的过电位则进一步降低。同时，Tafel斜率表现出相同的变化趋势。这些结果表明，PVP和RGO的引入显著提高了MoS₂纳米结构对HER的催化活性。

为了探究边缘位置暴露对催化性能的影响，还利用喷涂技术设计并制备了一种三维空间结构的催化剂。从光学图像上可以明显看出催化剂在平面方向上的不均匀分布。平面分布不均匀的催化剂比平面分布均匀的催化剂表现出更好的HER活性，其中Cu膜上的平面分布不均匀的MoS₂/PVP/RGO催化剂只需51 mV的过电位就能驱动10 mA cm^-2的电流密度，其Tafel斜率低至32 mV decl^-1，与Pt/C电极相当。根据Tafel图还可以得出负载在Cu膜上的MoS₂/PVP/RGO的HER交换电流密度(j₀)为0.267 mA cm^-2。

利用理论计算揭示了RGO在催化剂体系中的作用。Cu-MoS₂的带隙约为2.61 eV，而Cu-RGO-MoS₂的带隙消失，呈现出金属性质。进一步计算了DOS和pDOS，分析了不同组分之间的相互作用。从计算结果可以发现，RGO中的C原子将电子态引入到能带中，导致Cu-RGO-MoS₂的带隙消失。作为导体，Cu只对导带的电子态做出贡献，而不是向带隙引入额外的能级。综上所述，可以推断在Cu载体和MoS₂催化剂之间引入RGO增强了导电性能，增强了Cu膜与边缘位点之间的电子传递，显著提高了电子的注入效率。

基于实验和计算结果，催化剂优异的性能可以归因于：(1)纳米级的MoS₂有助于提供丰富的活性位点，三维结构有助于增加暴露的活性边缘位点的密度；(2)MoS₂的2H相向1T相得转变和源于MoS₂周围RGO的电荷转移电阻的降低，均有利于提升催化剂的HER动力学；(3)RGO中间层与MoS₂接触的Cu膜允许电极向MoS₂有效的电子注入。这项工作为设计和制备具有良好HER活性的过渡金属硫化物基电催化剂提供了一种简便和可扩展的方法。

Inkjet-printed MoS₂-based 3D-structured electrocatalysts on Cu films for ultra-efficient hydrogen evolution reaction, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.141289.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.141289.

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电子科大CEJ：喷涂技术！实现在Cu膜上制备MoS2基电催化剂用于高效析氢反应

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