JACS: 具有优异OER活性的单原子Ir掺杂的Ni2P催化剂

具有100%活性位点的单原子催化剂(SAC)在析氧反应(OER)中具有良好的应用前景。然而，进一步提高其OER催化活性相当具有挑战性，特别是对于过电位<180 mV的稳定SAC的开发。

南方科技大学谷猛和宾夕法尼亚大学Joseph S. Francisco等报道了一种Ir原子掺杂的Ni₂P催化剂(Ir_SA-Ni₂P)，具有优异的OER活性。

作者通过“自上而下”磷化过程在磷化镍上掺杂铱单原子。在1.0 M KOH溶液中，当电流密度为10 mA cm^-2时，Ir_SA-Ni₂P的OER过电位仅为149 mV。在1.53 V_RHE下，Ir_SA-Ni₂P上的电流密度要比广泛使用的IrO₂高约28倍。

实验结果和DFT计算均表明Ir单原子优先占据顶面的Ni位点，而不是并入晶格中。重建的Ir-O-P/Ni-O-P配位环境对OER中间体具有最佳吸附和解吸，这导致OER活性的显着增强。

此外，Ni@Ir粒子特定结构的动态“自上而下”形成是催化剂具有强大的单原子结构的原因，也是OER过程高稳定性的原因。这种Ir_SA-Ni₂P催化剂为简化修饰策略和进一步提高OER性能提供了新的思路。

Single iridium atom doped Ni₂P catalyst for optimal oxygen evolution. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c04682