阿德莱德/浙师大AFM：岛状单原子钴催化剂对电荷捕获的调制以增强类光芬顿反应

复合材料光催化依靠金属助催化剂与光敏剂（半导体）之间的界面电子转移来实现载流子的空间分离。基于此，阿德莱德大学段晓光研究员，浙江师范大学吴西林副教授（共同通讯作者）等人在Co-CN单原子催化剂（SACs）和石墨氮化碳（g-C₃N₄）之间构建了一种巧妙的异质结，用于多相类光芬顿反应。在异质结内建电场的驱动下，促进了光生载流子的分离和迁移，导致了电子从g-C₃N₄到Co-CN SACs的快速转移。

作者通过DFT计算揭示了面内异质结构的电子结构和电子转移行为。从g-C₃N₄的总态密度（TDOS）可以观察到价带顶（VB）和导带底部（CB）之间有很大的能隙。而SA-Co-CN/g-C₃N₄的TDOS显示出较窄的带隙，VB跨过费米能级，有利于电子在能级之间的跃迁。从SA-Co-CN/g-C₃N₄的TDOS可以观察到SA-Co-CN和g-C₃N₄之间电子轨道的强杂化，这意味着很容易跨越异质结进行电荷转移。

此外，本文通过Bader电荷分析计算了g-C₃N₄和SA-Co-CN/g-C₃N₄在一次额外的e^–或h⁺注入后的电荷分布，对于原始的g-C₃N₄，空穴只聚集在N原子上（0.94 h⁺），而电子主要分布在C原子上（0.26 e^–）和N原子上（0.57 e^–）。

对于SA-Co-CN/g-C₃N₄，电子和空穴主要分布在C原子（0.66 e^–和0.63 h⁺）和N原子（0.33 e^–和0.31 h⁺）上，表明SA-Co-CN/g-C₃N₄中的载流子更加离域。更有趣的是，电子和空穴分别聚集在SA-Co-CN（0.52 e^–和0.43 h⁺）和g-C₃N₄（0.47 e^–和0.51 h⁺）区域，这表明SA-Co-CN和g-C₃N₄异质结之间存在有效的电荷分离。因此，异质结中有效的电荷离域和分离必将提高SA-Co-CN/g-C₃N₄的光催化性能。

Modulation of Charge Trapping by Island-like Single-Atom Cobalt Catalyst for Enhanced Photo-Fenton-Like reaction. Adv. Funct. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adfm.202208688.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202208688.

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