催化日报||8篇顶刊：AM、AFM、Small、Small Methods、Appl. Catal. B.等成果

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1. AM: 用于水分解的扭曲gC3N4双层中的超快层间电荷分离、增强的可见光吸收和可调过电位
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由二维范德华层状结构形成的莫尔超晶格及其应用中引起了人们极大的关注。文献中虽然报道了扭曲双层系统催化性能的增强，但增强机制仍尚不明确。因此，南京理工大学陆瑞锋团队通过高精度第一性原理和时间相关的从头算非绝热分子动力学计算(NAMD)，探索gC3N4扭曲双层中的光激发跃迁和载流子动力学行为。
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计算结果表明，1. 扭曲的gC3N4双层产生层间莫尔条纹，诱导每层上VB和CB轨道的定位，改变了VB和CB轨道的对称性，并产生更好的电荷空间分离。2. 在扭曲gC3N4双层中发生超快层间电荷转移，这促进了电荷分离，导致电子和空穴在光激发后120 fs内将被分离到不同的层。3. 由于增加的跃迁偶极矩(TDM)没有严格的对称性而使得扭曲的gC3N4双层显示出更好的可见光吸收性能。
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另外，不均匀的VB轨道分布导致不同位点的反应活性不同，来自莫尔条纹的定位VB轨道调节了不同位点的HER和OER的过电位。扭曲的gC3N4双层中HER的最低过电位为0.04 V，而OER的最低过电位为0.476 V。
Ultrafast Interlayer Charge Separation, Enhanced Visible-Light Absorption, and Tunable Overpotential in Twisted Graphitic Carbon Nitride Bilayers for Water Splitting. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202104695
2. AM: 限制M-Nx单原子催化剂中的非配位N物种在宽电压范围内实现电催化CO2还原
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碳负载单原子催化剂(SAC)因其出色的活性和催化反应的选择性而受到广泛研究。在其发展过程中，总是需要过量的掺杂剂(例如氮)来确保碳载体上SAC的高负载量。然而，过量掺杂剂的使用伴随着催化剂上各种结构(特别是未配位N物质)的形成，导致对其性能产生不利影响。因此，中国科学技术大学熊宇杰、龙冉和新加坡科技研究局Enyi Ye、Xian Jun Loh等报道了一种碳负载的Ni-Nx SACs催化剂，其可在宽电压范围内实现电催化CO2还原。
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作者采用碳黑吸附的金属-配体配合物作为前驱体，通过焦耳加热合成碳负载的Ni-Nx SACs。通过选择1,10-菲咯啉(Phen)-Ni(OAc)2(醋酸盐)作为前体，所得材料中的大部分(高达80%)N 掺杂剂用于与金属中心配位，减少Ni SAC中不利的未配位N物质。
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该催化剂用于电催化CO2还原(CO2RR)，优化的Ni-Nx在以0.1 M KHCO3作为电解质的H型电解池中，在 -0.7 VRHE至 -1.9 VRHE的电压范围内表现出≈92%的CO选择性。需要注意的是，在H型电解池中-1.9 V的施加电压下，对CO的电流密度可以达到70 mA cm-2。更重要的是，这项工作克服了SAC的稳定性限制，其中优化的样品在-1.5 V下连续工作48小时活性损失小于5%。
Limiting the Uncoordinated N Species in M-Nx Single-Atom Catalysts toward Electrocatalytic CO2 Reduction in Broad Voltage Range. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202104090
3. AM: 高度支化的Rh2Sb纳米结构中原子分离的Rh位点增强双功能氢电催化
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突破碱性介质中氢氧化/析氢反应(HOR/HER)的瓶颈对阴离子膜燃料电池/水电解槽的发展具有重要意义。另外，原子分散的活性中心对不同的催化反应表现出优异的活性和选择性。因此，厦门大学黄小青、廖洪钢和加州大学欧文分校忻获麟等报道了一种独特的具有多个纳米支链和原子分散Rh位点的Rh2Sb纳米晶体(Rh2Sb NBs)，用于高性能电催化碱性HOR/HER。
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Rh2Sb NBs/C具有较低的过电位和较小的Tafel斜率，表现出优异的HER性能，优于Rh NBs/C和商用Pt/C。另外，Rh2Sb NBs还具有优异的HOR性能，其HOR比活度和质量活度分别是Rh NBs/C的9.9倍和10.1倍，是Pt/C的4.2倍和3.7倍。Rh2Sb NBs在HOR过程中也表现出良好的CO耐受性，即使在100 ppm的CO杂质下也能很大程度上保持活性。
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为了阐明Rh2Sb NBs碱性HER和HOR活性增强的根本原因，进行了DFT计算，并结合XPS 光谱表明，相对于Rh NBs，Rh2Sb NBs表面Rh原子的d带中心上移，在Rh2Sb上增加了H2O和H2的吸附，从而提高了HOR/HER活性。Rh2Sb NBs表面的不饱和Rh位点是增强其碱性HER和HOR活性的关键。
Atomically Isolated Rh Sites within Highly Branched Rh2Sb Nanostructures Enhance Bifunctional Hydrogen Electrocatalysis. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202105049
4. AFM: CuPor-RuN3聚合物上单原子活性位点增强光电/电催化HER
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有机聚合物由于能够通过异质金属掺入和/或功能化而具有优异的催化性能，在能量转换领域引起了广泛关注。因此，武汉大学彭天右、李仁杰等以Cu-卟啉(CuPor)和Ru-N’NN’-钳形配合物(RuN3)为单体合成了一种新型钳形配合物桥联卟啉聚合物，其具有优异的光电/电催化HER性能。
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所得的CuPor-RuN3聚合物具有优异的电催化析氢反应(HER)性能。包括出色的耐久性(保持催化活性约60 h)和在酸性和碱性介质中在10 mA cm-2电流密度下的过电位分别为73 mV和114 mV。此外，将CuPor-RuN3聚合物应用于具有BiVO4光阳极的光电化学(PEC)电池，其中来自CuPor-RuN3的额外光生电子使得BiVO4 ||CuPor-RuN3 PEC电池(1.23 V，1.13 mA cm-2)比BiVO4||Pt/C电池(1.23 V，0.92 mA cm-2)更好的水分解活性，表明CuPor-RuN3将成为替代基准Pt/C的光电/电催化剂。
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实验和理论研究表明，聚合物中的Cu/Ru异双金属中心不仅增强了从Cu位点到作为单原子催化位点(Ru-N3)的Ru位点的固有电子转移，而且还有效地调节了电子Ru-N3位点的电子性质，从而提高光电/电催化HER活性。
Ru-Pincer Complex-Bridged Cu-Porphyrin Polymer for Robust (Photo)Electrocatalytic H2 Evolution via Single-Atom Active Sites. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202107290
5. Small: Ru@CDs上空位与电子相互作用协同增强电催化HER性能
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开发提高钌(Ru)活性和稳定性的策略对于Ru基电催化剂的发展至关重要。空位工程是调节电催化剂催化活性的典型策略。然而，由于该策略需要极其严格的条件，直接在纯金属Ru中产生空位是困难的，并且晶体结构的完整性被破坏会导致催化剂不稳定。因此，浙江农林大学李彩彩、哈尔滨工业大学李保强等报道了一种富含空位的碳点负载Ru催化剂(Ru@CDs)，能够高效电催化HER。
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作者通过简单的水热和热解策略，制备出以CDs为载体的Ru@CDs电催化剂。富含空位的CDs作为锚定和捕获Ru纳米颗粒的载体，能够抑制Ru纳米颗粒聚集和生长。在1.0 M KOH溶液中，HER的电流密度为10 mA cm-2时，Ru@CDs上的过电位为30 mV，Tafel斜率为22 mV dec-1，性能与Pt/C催化剂相当。
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电子顺磁共振(EPR)和XPS光谱表明，CDs具有丰富的内在空位，在将Ru锚定到CDs上的过程中，热解处理可能会产生更多的空位。这些空位的存在将有助于提高HER催化活性。Ru和CD结合后会发生电子相互作用，电子从Ru到O和N转移。DFT计算进一步表明，空位的产生极大地促进了水的解离，并且Ru@CDs的形成调节了氢的吸附和解吸。综上，丰富的空位和强电子相互作用协同增强了Ru@CDs的电催化HER活性。
Strong Electron Coupling of Ru and Vacancy-Rich Carbon Dots for Synergistically Enhanced Hydrogen Evolution Reaction. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202102496
6. Small: 原位辐射XPS对S型TiO2@ZnIn2S4光催化剂高效光催化CO2还原机制研究
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在温和条件下将CO2光催化还原(PCR)还原为化学燃料被认为有望缓解能源危机和温室效应。所以高效分级光催化剂的合理设计受到了人们的广泛关注。因此，武汉理工大学余家国、张留洋等报道了一种S型核壳TiO2@ZnIn2S4异质结光催化剂，其能够高效光催化CO2还原。
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作者通过原位化学浴沉积反应在TiO2空心球的外表面上生长了ZnIn2S4纳米片。这种合理的设计不仅能够为PCR反应提供大的比表面积和丰富的反应位点，而且能够有效抑制光生电子和空穴的复合。同时，通过原位辐射X射线光电子能谱、功函数计算和电子顺磁共振(EPR)测试验证了S型光生电荷转移机制。在光照下，内电场(IEF)、界面能带弯曲和库仑相互作用的共同作用使得TiO2 CB中的光生电子很容易转移到ZnIn2S4 VB并与ZnIn2S4上的光生空穴复合，能够有效提高PCR性能。
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TiO2@ZnIn2S4(0.12 mmol g-1)的CO2吸附能力高于TiO2(0.09 mmol g-1)和ZnIn2S4(0.10 mmol g-1)。TiO2@ZnIn2S4的总CO2光还原转化率(CO、CH3OH和CH4的总产率)比原始的ZnIn2S4和TiO2分别增加了2.75倍和4.43倍。这项工作为解决气-固PCR反应体系中没有助催化剂和牺牲剂的异质结光催化剂的形成和光生电荷转移机制提供了一种可行的方法。
In situ Irradiated XPS Investigation on S-Scheme TiO2@ZnIn2S4 Photocatalyst for Efficient Photocatalytic CO2 Reduction. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202103447
7. Small Methods: F掺杂MoS2边缘电极用于增强电催化HER
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MoS2的边缘位点对析氢反应(HER)具有催化活性。然而，原始边缘位点通常只包含本征原子或缺陷，这限制了氢物质吸附和解吸。此外，与大量电化学惰性原子相比，原始边缘上的原子数量很少。因此，需要开发一种可扩展的技术来创建大量具有高度HER活性的边缘位点。因此，厦门大学曹阳团队开发了一种等离子体蚀刻策略，制备出具有可控数量活性位点的MoS2边缘电极，从而能够使用局部探针方法对其HER活性进行定量表征。
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作者利用CHF3等离子体蚀刻技术在MoS2纳米片上创建丰富的边缘位点，同时将F原子掺杂进这些位点。F原子具有大的电负性，会引起MoS2的电子结构发生改变。为了研究F掺杂对边缘HER性能的关键作用，作者开发了电化学微器件来测量单个MoS2纳米片蚀刻边缘位点的催化活性。由于氢物种在F掺杂MoS2边缘位点上具有更适度的结合能，与原始边缘相比，其活性增强了5倍。
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实验和DFT计算表明，边缘选择性F掺杂导致了MoS2活性的增强，抑制了氢在边缘位点上的过度结合。另外，等离子体处理策略能够进一步大量应用于商业化的MoS2催化剂，具有巨大的潜在应用价值。
Creating Fluorine-Doped MoS2 Edge Electrodes with Enhanced Hydrogen Evolution Activity. Small Methods, 2021. DOI: 10.1002/smtd.202100612
8. Appl. Catal. B.: 钴掺杂碱性磷酸铁作为长寿命和高功率密度可充电锌空气电池的双功能电催化剂
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设计高效、循环稳定的空气阴极对于可充电锌-空气电池(ZABs)的发展至关重要。因此，浙江大学吕建国、何庆刚和吕斌等开发了一种通过新型水油两相水热法合成的微球型钴掺杂 Fe5(PO4)4(OH)3·H2O(Co-FPOH)的策略，并将该催化剂用作ZAB的ORR/OER双功能电催化剂。
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通过将Co掺杂到Fe5(PO4)4(OH)3·H2O(FPOH)中改变了局部电子分步，有效地提高了Co-FPOH的电催化性能。在OER过程中，电流密度为10 mA cm-2时，Co-FPOH (290 mV)的过电位远远低于最先进的RuO2(350 mV)，Co-FPOH(69 mV dec-1)的Tafel斜率也低于RuO2(107 mV dec-1)和FPOH(175 mV dec-1)。另外，Co-FPOH的ORR催化反应接近4e -，几乎达到了Pt/C的理论值(n = 4.00)。
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以Co-FPOH作为空气电极组装的ZAB在5 mA cm-2下具有450小时的超长循环寿命、167.8  Wh cm-2的高峰值功率密度、约1.42 V的高开路电压和在10 mA cm-2下的817 mAh gZn-1大放电比容量。Co-FPOH作为高级ZAB的潜在双功能电催化剂，性能优于贵金属电催化剂。
Cobalt-Doped Basic Iron Phosphate as Bifunctional Electrocatalyst for Long-life and High-Power-Density Rechargeable Zinc-Air Batteries. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120712

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