南师大兰亚乾Angew.: 在基于铜卟啉的纳米片中植入氢键网络以提高中性介质CO2电还原为CH4的选择性

南师大兰亚乾Angew.: 在基于铜卟啉的纳米片中植入氢键网络以提高中性介质CO2电还原为CH4的选择性
在CH4等碳氢化合物的生产中探索新型电化学CO2还原反应(CO2RR)系统仍然是一个巨大的挑战。设计良好的电催化剂具有质子生成/转移和高效CO2RR的中间固定等优点,但在很大程度上尚未得到满足。
南师大兰亚乾Angew.: 在基于铜卟啉的纳米片中植入氢键网络以提高中性介质CO2电还原为CH4的选择性
基于此,南京师范大学兰亚乾等人开发了一种基于铜卟啉的大尺寸(~1.5 μm)和超薄纳米片(~5 nm)应用于CO2RR的电催化剂。
该催化剂在-1.6 V下具有70%的法拉第效率和大电流密度(-183.0 mA cm-2),并在很宽的电位范围内(-1.5至-1.7 V)保持高于51%的法拉第效率。
南师大兰亚乾Angew.: 在基于铜卟啉的纳米片中植入氢键网络以提高中性介质CO2电还原为CH4的选择性南师大兰亚乾Angew.: 在基于铜卟啉的纳米片中植入氢键网络以提高中性介质CO2电还原为CH4的选择性
DFT计算表明,其高性能可能是由于二氨基三嗪与铜卟啉的集成构建了许多氢键网络,这有益于稳定结合和质子的迁移。
此外,通过XAS、XPS、HR-TEM等充分的表征,证明了电催化过程后CuTDPP-NS的稳定性。这一策略为设计基于碳氢化合物的高效二氧化碳氢键材料开辟了广阔的前景,并可能为探索解决二氧化碳问题提供线索。
Implanting Numerous Hydrogen-bonding Networks in Cu-porphyrin based Nanosheet to Boost CH4 Selectivity in Neutral Media CO2 Electroreduction. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI:10.1002/anie.202108388

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