方峰/霍文燚Chem. Eng. J.:CoNiCuMnAl@C高熵合金用于碱性电催化OER

方峰/霍文燚Chem. Eng. J.:CoNiCuMnAl@C高熵合金用于碱性电催化OER
高熵合金(HEA)基材料因其独特的性能被作为水电解中的可行催化剂。然而,高效且稳健的高熵催化剂的合成仍然是一个挑战。
因此,东南大学方峰南京林业大学霍文燚等报道了一种由多金属的金属有机框架(MOF)合成的高级HEA (CoNiCuMnAl)/C纳米粒子(CoNiCuMnAl@C),其具有优异的碱性电催化OER性能。
方峰/霍文燚Chem. Eng. J.:CoNiCuMnAl@C高熵合金用于碱性电催化OER
方峰/霍文燚Chem. Eng. J.:CoNiCuMnAl@C高熵合金用于碱性电催化OER
作者通过室温沉淀及随后的热解策略制备出新型核壳纳米结构的包裹在超薄碳壳中的面心立方HEA电催化剂。优化后的CoNiCuMnAl@C在1.0 M KOH溶液中,电流密度为10 mA cm-2时的过电位为215 mV,Tafel斜率为35.6 mV dec-1
另外,该催化剂还显示出优异的OER稳定性,能够在200 mA cm-2电流密度下连续反应30个小时(性能衰减可忽略不计)。
方峰/霍文燚Chem. Eng. J.:CoNiCuMnAl@C高熵合金用于碱性电催化OER
傅立叶变换交流伏安法(FTACV)和原位拉曼光谱分析表明,在OER过程中,CoNiCuMnAl@C上形成了羟基氧化物催化活性物质。DFT计算和对比实验表明,Ni/Co-OOH物种加速了OER 过程中的决速步(O*→OOH*),其他位点(Cu/Mn/Al)也对提高OER性能发挥了协同作用。
总之,催化剂上的协同活性中心加速Cu/Mn/Al位点的电子转移和Ni/Co位点的最佳OOH*吸附,以及碳壳的高导电性(和保护作用),确保了CoNiCuMnAl@C催化剂能够显着提高OER活性,并具长期稳定性。
High entropy alloy/C nanoparticles derived from polymetallic MOF as promising electrocatalysts for alkaline oxygen evolution reaction. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.132410

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