约翰霍普金斯大学JMCA：全固态电池双层正极涂层的计算设计

硫代磷酸锂因其高离子电导率和室温可加工性可用于全固态锂离子电池。然而，由于硫代磷酸盐电解质和氧化物电极之间的界面反应，电池倍率性能仍然受到阻抗增加的影响。最近，使用机器学习（ML）来加速可充电电池的发展开始受到关注。

在此，美国约翰霍普金斯大学Tim Mueller等人提出了一种双层涂层设计，包括与硫代磷酸盐电解质相邻的硫化物基涂层，以及对NCM正极稳定的涂层。为了保持ML潜力的准确性并最大限度地降低生成训练数据的成本，作者采用分子动力学模拟与动态机器学习 (LOTF-MD) 相结合的方法，基于高通量热力学稳定性筛选和LOTF-MD，作者确定了几种硫化物+卤化物对，它们在界面稳定性和离子电导率方面可能优于已知的涂层材料。

图1. 高通量筛选含锂化合物以确定候选涂层的工作流程

作者建议采用由硫化物+卤化物涂层、硫代磷酸盐电解质和NCM正极组成的半电池结构，其通过所有组件的扩散总活化能小于0.5 eV，所有界面处每个原子的化学反应性不小于-30 meV。这种电池设计可以保持最先进的电解质和正极的高倍率能力和容量，同时防止界面降解。

此外，随着几种与硫代磷酸盐电解质相媲美的优异离子导体的发现，通过基于硫化物或卤化物的超离子导体代替硫代磷酸盐电解质可以简化电池结构。

图2. LOTF-MD计算候选图层的扩散系数

图3. 两类候选涂层材料关于磷氧化的电化学稳定性窗口

Computational design of double-layer cathode coatings in all-solid-state batteries, Journal of Materials Chemistry A 2021. DOI: 10.1039/D1TA04987A

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