浙大侯阳AFM: 高电流密度下动态质子转移加速电化学CO2还原

在CO₂还原反应(CO₂RR)的宽电位窗口中开发具有高活性和优异选择性的单原子电催化剂仍然是一个巨大的挑战。

浙江大学侯阳团队通过合成后配位偶联碳化策略，制备了一种多孔Ni-N-C催化剂，该催化含有原子分散的Ni-N₄位点和纳米结构氧化锆(ZrO₂@Ni-NC)，该催化剂能够高效电催化CO₂还原。

丰富的Ni-N₄活性位点和引入的ZrO₂纳米粒子(≈5.0 nm)引起质子转移，优化的ZrO₂@Ni-NC 为CO₂RR提供了高的催化活性，具有从-0.7 V到-1.4 V的宽电位窗口，CO法拉第效率(FE) 超过90%，以及71.7 mV dec^-1的低Tafel斜率。

此外，ZrO₂@Ni-NC在流通池中实现了200 mA cm^-2的电流密度以及-1.58 V下96.8%的高法拉第效率。

动力学同位素效应和原位光谱结果表明，原子分散的Ni-N₄物种作为真正的活性位点驱动CO₂RR反应，而纳米结构的ZrO₂加速了*CO^2-到*COOH中间体的质子化过程(CO₂分子被Ni-N₄位点吸附生成*CO^2-中间体，吸附的*CO^2-质子化形成*COOH中间体，连续的质子与电子反应，最终得到CO分子)，从而大大降低了该速率决定步骤的能垒，并且提高了整体催化性能。

A new Strategy for accelerating dynamic proton transfer of electrochemical CO₂ reduction at high current densities. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202104243

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浙大侯阳AFM: 高电流密度下动态质子转移加速电化学CO2还原

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