中科院朱雪峰Nano Lett.: Zr-低氧化物上原位分散Au纳米颗粒用于电催化CO2还原

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中科院朱雪峰Nano Lett.: Zr-低氧化物上原位分散Au纳米颗粒用于电催化CO2还原
固体氧化物电解槽(SOECs)中CO2的电化学还原是将电力储存和CO2转化结合的有效方式。由于在高温下很难保持Au的纳米尺寸，Au纳米颗粒很少用作电催化CO2还原电阴极。
中国科学院朱雪峰团队报道了一种在Zr-低氧化物上原位分散Au纳米颗粒的电极，并研究了其在SOEC中CO2电还原的催化活性。
中科院朱雪峰Nano Lett.: Zr-低氧化物上原位分散Au纳米颗粒用于电催化CO2还原
作者通过在800℃下对涂有Au层的YSZ(氧化钇稳定的氧化锆)电极施加高压，由于Au与低价氧化物有很强的相互作用，因此Au纳米颗粒的尺寸稳定在2 nm以内。
与未经高激活电压处理的涂有Au层的YSZ电极相比，所得电极极化电阻降低了75倍，同时电池电流密度提高了38倍。另外，Au层和YSZ之间的界面被重建为纳米Au/Zr-低氧化物界面，活性高于Au/YSZ界面。
中科院朱雪峰Nano Lett.: Zr-低氧化物上原位分散Au纳米颗粒用于电催化CO2还原
DFT计算表明，在高电压下活化后，ZrO2被还原为与Au有很强的相互作用低价氧化物。这种强相互作用促进了Au的分散，同时稳定了Au纳米颗粒，并导致大量纳米Au/Zr-低氧化物界面的形成。
CO2吸附在Au10/ZrO和Au10 /Zr2O界面处，随后CO2从外电路获得电子并被还原为CO和O2-，最终导致CO2电还原性能显着提高。
In situ dispersed nano-Au on Zr-suboxides as active cathode for direct CO2 electroreduction in solid oxide electrolysis cells. Nano Letters, 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02227

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