​复旦郭佳ACS Energy Letters：静电COF作为锂金属电池的按需分子捕集器

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​复旦郭佳ACS Energy Letters：静电COF作为锂金属电池的按需分子捕集器
调节带电分子之间的静电相互作用对于实现具有电化学可靠性的先进电池至关重要。
​复旦郭佳ACS Energy Letters：静电COF作为锂金属电池的按需分子捕集器
图1 LMB电极上按需COF分子陷阱的有利影响
复旦大学郭佳、蔚山国立科学技术学院Dong-Hwa Seo、延世大学Sang-Young Lee等提出了一类静电共价有机框架（COFs）作为高能量密度锂金属电池（LMBs）的按需分子捕捉器，以解决上述问题。具体而言，作者合成了一种基于双吡啶的COF及其季铵化衍生物，并将其分别纳入NCM811正极以螯合TM离子和ASEI层以固定液态电解液的阴离子。研究显示，这些COF分子陷阱能有效地螯合从正极溶解出来的过渡金属离子、增强Li+的脱溶剂化作用、抑制溶剂分解，并固定电解液的阴离子。
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图2 COF分子陷阱增强LMBs的电化学性能
得益于这些综合作用，所得到的COF-LMB几乎完全利用了NCM811的理论比容量，并在广泛的面质量负载范围内表现出稳定的循环性能。此外，值得注意的是，软包COF-LMB在受限电池条件下实现了较高的重量/体积能量密度（466.7 Wh kgcell-1/1370.1 Wh Lcell -1），超过了以前报道的基于多孔晶体框架（如COF和MOF）的电池。总体而言，这种COF分子阱策略为电极设计开辟了一条新的途径，并显示出作为一种平台技术的潜力，以促进新兴的高能量密度金属（包括Zn、Mg和Al）电池以及LMBs的发展。
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图3 具有高质量负载正极的高能量密度COF-LMB全电池
Electrostatic Covalent Organic Frameworks as On-Demand Molecular Traps for High-Energy Li Metal Battery Electrodes. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00600

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