王俊&侴术雷AFM: 包裹在碳纳米管上的MoS2纳米薄片的缺陷工程助力高效锂氧电池

目前锂氧电池（LOB）实际应用仍受到其有限的实际能量密度、倍率能力和循环寿命的阻碍，开发高性能催化剂是提高电池性能的关键因素，其可以促进在正极发生的氧还原反应 (ORR) 和析氧反应 (OER) 的缓慢动力学。

在此，山东大学王俊助理研究员及温州大学侴术雷教授等人报道了一种有缺陷的MoS_2-x @碳纳米管（CNT）复合材料并将其用作LOB的正极催化剂。这种核壳MoS_2-x @CNT复合材料是通过水热法合成的，经过退火和NaBH₄还原后处理，其中有缺陷的MoS₂纳米薄片均匀地包裹在3D CNT网上。

与CNT和MoS₂@CNT正极相比，MoS_2-x @CNT正极表现出优异的电化学性能，包括优异的放电/充电比容量（19989/17605 mAh g^-1@200 mAh g^-1）、良好的倍率性能（7000/6267 mAh g^-1@1000 mAh g^-1）和稳定的循环性能（在500 mAh g^-1的有限比容量下，在1000 mA g^-1下可循环超过666次）。

图1. MoS_2-x @CNT正极的电化学性能

作者在不同阶段进行理论计算和非原位测量以探索放电和充电过程中的反应途径。DFT计算揭示了由于硫空位的引入，复合材料上的MoS_2-x的性质从半导体到导体不断变化，导致电荷重新分布并大大增加了活性位点的数量。

原位微分电化学质谱（DEMS）验证了OER过程中不同放电产物的e^–/O₂转移比的差异，这说明MoS_2-x@CNT正极在高电流密度下的主要放电产物是Li_2-xO₂，这更易于实现循环过程中的可逆转化从而提高循环稳定性。

这项工作为用于LOB的高活性金属硫化物的合理设计和有效空位调制提出了一些新见解，也有望应用于其他催化相关领域。

图2. XPS及DEMS表征探索不同正极放电产物差异和反应机理

Activating MoS₂ Nanoflakes via Sulfur Defect Engineering Wrapped on CNTs for Stable and Efficient Li-O₂ Batteries, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202108153

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王俊&侴术雷AFM: 包裹在碳纳米管上的MoS2纳米薄片的缺陷工程助力高效锂氧电池

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