催化顶刊集锦：AFM、Appl. Catal. B.、Small、EnSM、Chem. Eng. J.等最新成果

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1. Appl. Catal. B.: 超高密度Co-N2C单原子活性位点促进光催化CO2为甲醇
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钴基光催化剂将CO2还原为有价值的产物(如甲醇)受到越来越多的关注，然而，实现其高活性仍然是一个巨大的挑战。因此，西南石油大学周莹、黄泽皑等报道了一种表面Co原子负载高达24.6 wt%的Co/gC3N4单原子光催化剂(Co/gC3N4 SAC)，其能够高效光催化CO2为甲醇。
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作者利用热解诱导蒸发策略制备出Co/gC3N4 SAC光催化剂。gC3N4 NSs作为载体实现了Co单原子的高的表面负载，这是因为gC3N4 NSs可以提供许多均匀的N2C配位点用于锚定Co。随后进行两步煅烧以抑制Co聚集，超高密度单分散Co-N2C活性位点的形成促进了光生电荷的迁移，有助于光生电子在Co-N2C活性位点的聚集。因此，所制备的Co/gC3N4 SAC 能够有效的将CO2还原为CH3OH。
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优化后的Co/gC3N4-0.2 SAC光催化剂，由于其具有高密度的单分散Co-N2C活性位点，该催化剂上甲醇形成速率为941.9 μmol g-1，分别是gC3N4(70.7 μmol g-1)和CoOx/gC3N4-0.2(423.9 μmol g-1)的13.4倍和2.2倍。同时，Co-N2C活性位点也促进了H2(18.9 μmol g-1 h-1)、CO(2.9 μmol g-1 h-1)、CH4(3.4 μmol g-1 h-1)、C2H4(1.1 μmol g-1 h-1)、C3H6(1.4 μmol g-1 h-1)和CH3OCH3(3.3 μmol g-1 h-1)的产生。此外，Co/gC3N4-0.2 SAC将CO2还原为甲醇的光催化活性在12个循环实验(~48小时)内仍保持稳定。
Ultrahigh surface density of Co-N2C single-atom-sites for boosting photocatalytic CO2 reduction to methanol. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120695
2. Appl. Catal. B.: 揭示铋纳米片上电催化CO2还原的活性：边缘与基面
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将CO2电化学还原(ECO2RR)为甲酸盐是实现碳回收的有效方法之一。尽管已经有文献证明Bi纳米片(Bi NSs)在ECO2RR中具有高的甲酸选择性，仍需要了解Bi NSs真正的活性位点以进一步挖掘Bi NSs催化活性。因此，江南大学张颖、清华大学朱永法等探究了基面和边缘取向的Bi NSs的HER和ECO2RR催化活性，以确定复杂的ECO2RR过程中催化剂的活性位点。
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作者将(004)取向的Bi5O7I NSs和(102)取向的BiOI NSs作为模板，首次通过简便的电化学剥离方法分别合成基面(003)取向的Bi NSs和边缘面(012)取向的Bi NSs。与基面取向Bi NSs相比，边缘取向Bi NSs表现出更高的HER法拉第效率和电流密度。相反，ECO2RR过程中，基面取向Bi NSs比边缘取向Bi NSs表现出更大的甲酸FE(超过90%)和电流密度。
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DFT计算进一步研究Bi NSs的ECO2RR以及HER活性。结果表明，在Bi NSs的基面和边缘平面上存在非常相近的ECO2RR活性，而在Bi NSs的基面则明显抑制HER。实验结果结合DFT计算证明，增加Bi NSs或Bi基二维催化剂上基面的比例将为抑制HER和提高ECO2RR的选择性。
Unravelling the electrocatalytic activity of bismuth nanosheets towards carbon dioxide reduction: edge plane versus basal plane. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120693
3. AFM: 高电流密度下动态质子转移加速电化学CO2还原
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在CO2还原反应(CO2RR)的宽电位窗口中开发具有高活性和优异选择性的单原子电催化剂仍然是一个巨大的挑战。因此，浙江大学侯阳团队通过合成后配位偶联碳化策略，制备了一种多孔Ni-N-C催化剂，该催化含有原子分散的Ni-N4位点和纳米结构氧化锆(ZrO2@Ni-NC)，该催化剂能够高效电催化CO2还原。
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丰富的Ni-N4活性位点和引入的ZrO2纳米粒子(≈5.0 nm)引起质子转移，优化的ZrO2@Ni-NC 为CO2RR提供了高的催化活性，具有从-0.7 V到-1.4 V的宽电位窗口，CO法拉第效率(FE) 超过90%，以及71.7 mV dec-1的低Tafel斜率。此外，ZrO2@Ni-NC在流通池中实现了200 mA cm-2的电流密度以及-1.58 V下96.8%的高法拉第效率。
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动力学同位素效应和原位光谱结果表明，原子分散的Ni-N4物种作为真正的活性位点驱动CO2RR反应，而纳米结构的ZrO2加速了*CO2-到*COOH中间体的质子化过程(CO2分子被Ni-N4位点吸附生成*CO2-中间体，吸附的*CO2-质子化形成*COOH中间体，连续的质子与电子反应，最终得到CO分子)，从而大大降低了该速率决定步骤的能垒，并且提高了整体催化性能。
A new Strategy for accelerating dynamic proton transfer of electrochemical CO2 reduction at high current densities. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202104243
4. Small: BN QDs@Nb2CTx上的协同作用增强电催化氮还原
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电化学固N2是一种可持续NH3合成的有前途的策略，然而合理设计用于氮还原反应(NRR)的高性能催化剂仍然具有挑战性。因此，兰州交通大学褚克团队报道了一种新型六边形BN 量子点(BN QDs)修饰的Nb2CTx-MXene(BN QDs@Nb2CTx)NRR催化剂，该催化剂具有优异的NRR活性。
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作者通过简单的自组装策略制备出BN QDs@Nb2CTx催化剂。MXene边缘暴露的金属原子充当N2活化的活性位点；活性B原子也具有过渡金属的“π反馈”过程，因此表现出高的NRR活性。同时，B原子的缺电子性质阻碍了H结合，有利于高NRR选择性。通过将BN 的尺寸减小到量子点(QDs)，由此产生的具有丰富活性位点的BNQDs可以作为理想的活性物质来掩盖MXene表面官能团，从而使MXene基面具有催化NRR活性。此外，BNQDs 和 MXene载体之间的协同相互作用可以产生界面化学/电子耦合，以进一步提高电催化活性。
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BN QDs@Nb2CTx上NH3产率为66.3 µg h-1 mg-1(-0.4 V)和16.7% (-0.3 V)的法拉第效率，性能优于大多数最先进的NRR催化剂，并且其具有出色的稳定性(连续反应24 h，NH3产率几乎不下降)。DFT计算表明，BNQDs和Nb2CTx的协同相互作用能够构建独特的界面B位点，其作为NRR催化中心能够增强N2活化、降低反应能垒并抑制HER反应。
Synergistic enhancement of electrocatalytic nitrogen reduction over boron nitride quantum dots decorated Nb2CTx-MXene. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202102363
5. Energy Storage Mater.: Co、N富集碳纳米管的简便合成和双功能ORR和OER催化活性位点的确定
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用于可充电锌-空气电池的碳基电催化剂不仅需要具有氧还原和析出反应的双功能活性，而且需要高石墨化以保持优异的稳定性。因此，南京航空航天大学何建平、天津大学周伟和南京信息工程大学张明道等通过单一前体钴普鲁士蓝类似物(PBA)的固态热解转化过程，快速合成嵌入金属钴颗粒(Co@N-CNT)的N掺杂碳纳米管，Co@N-CNT催化剂可用作可充电锌-空气电池的阴极催化剂，可实现高功率密度和长循环寿命。
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X射线吸收光谱和高分辨透射电子显微镜(TEM)结果表明，碳纳米管中没有单原子Co位点，但Co以纳米粒子的形式存在，并且被限制在碳纳米管的尖端。由于Co 颗粒的催化石墨化作用，无定形碳的形成受到抑制，而N掺杂的CNTs优先生成，这证实遵循“尖端生长”模式。
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得益于合理设计的纳米结构，Co@N-CNT催化剂还表现出优异的耐久性，优于贵金属催化剂。此外，作者开发了一种电化学蚀刻方法来去除尖端中的Co颗粒，发现它对ORR和OER的高活性至关重要。DFT计算进一步证明Co@graphitic NC是最佳的ORR活性位点，而Co@pyridinic NC对OER活性稍低于ORR。
Facile synthesis of Co, N enriched carbon nanotube and active site identifications for bifunctional oxygen reduction and evolution catalysis. Energy Storage Materials, 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.09.009
6. Chem. Eng. J.: 独特核壳结构的MOF-CoSe2@MoSe2用于电催化全分解水
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电催化水分解是一种非常有发展前景和可持续的方法，其可以将氢气作为清洁的无碳燃料。为了开发有效的电催化水分解系统，必须通过使用能够支持析氢反应(HER)和析氧反应(OER)的电催化剂来最小化该反应的过电位。因此，韩国首尔东国大学Young-Kyu Han、仁荷大学Yun Suk Huh等报道了一种Co-MOF衍生的核壳结构催化剂(MOF-CoSe2@MoSe2)，其能够高效稳定电催化分解水。
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作者通过在导电MOF上均匀生长MoSe2 2D纳米片构建核壳结构，以防止纳米片聚集并促进快速有效的界面电荷转移，并且提供了许多活性位点。另外，MoSe2修饰CoSe2纳米薄片增加了活性位点。MOF-CoSe2@MoSe2纳米结构中，MoSe2纳米片和碳布(CC)之间的低散射电子转移产生单向导电通路，MoSe2的多孔二维纳米片能够与电解质密切接触，因此可以在核壳结构中更有效地使用丰富的反应位点，从而最大限度地减少离子扩散长度。
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独特的CC/MOF-CoSe2@MoSe2二维纳米结构结合了不同相的优点，并在MOF-CoSe2的中心核和MoSe2壳的外部之间建立了强大的界面连接，具有在碱性介质中对OER和HER的双功能电化学活性。CC/MOF-CoSe2@MoSe2核壳纳米结构具有出色的HER和OER性能，在电流密度为10 mA cm-2时，电极上的过电位分别为109.87 mV和183.81 mV。在长期稳定性测试中，在24小时内，CC/MOF-CoSe2@MoSe2在1.53 V和1.76 V的低电压下，分别达到10 mA cm-2和50 mA cm-2的电流密度。
Co-metal-organic framework derived CoSe2@MoSe2 core-shell structure on carbon cloth as an efficient bifunctional catalyst for overall water splitting. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.132379
7. Chem. Eng. J.: 十二烷基胺修饰的三臂CdS/ZnS核壳纳米棒用于光催化HER
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化石燃料的极高消耗不仅导致排放温室气体，还出现严重的能源短缺危机和环境问题。光催化产氢是一种有发展前景的清洁能源生产的手段。CdS具有高的光捕获能力和合适的导带收到人们的广泛关注。然而，在光催化过程中，CdS面临严重的光腐蚀和低电荷分离效率，导致其催化活性低。因此，西安交通大学王红康、何炽等报道了一种由十二烷基胺(DDA)修饰的三臂CdS/ZnS核壳纳米棒光催化剂，其具有优异的光催化HER性能。
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CdS/ZnS异质结中形成的类II型机制与DDA分子产生的H+吸附导致显着增强的光催化性能。由于类II型机制，光生电子从ZnS壳转移到CdS纳米棒。由于DDA的修饰，许多H+离子被吸附在CdS上。因此，CdS中聚集的光生电子可以被吸附的质子H+快速及时地捕获，产生氢，从而有效地抑制了光生电子和空穴的复合。
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所得的CdS/ZnS摩尔比为0.5(CZS 0.5)的光催化剂在不存在共催化剂的情况下，光催化HER性能显着提高(3 mg催化剂，H2: 242.0 mmol g-1 h-1)。这是目前CdS 基催化剂中性能最好的。另外，CZS 0.5的表观量子效率在380 nm处达到 50.61%。这项研究可能为利用有机小分子开发其他高性能光催化剂带来新的见解。
Dodecylamine coordinated tri-arm CdS nanorod wrapped in intermittent ZnS shell for greatly improved photocatalytic H2 evolution. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.132382
8. J. Hazard. Mater.: 通过界面处的水活化和电子转移辅助WO3/CDs纳米催化剂用于光催化VOC氧化
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异质结界面处的内电场(IEF)可以分离光激发的电荷载流子并提高光催化性能。复旦大学付洪波、武汉纺织大学刘丽君等制备了CDs修饰的WO3矩形纳米片，以探索光激发电荷分离的驱动力和甲醛和丙酮等挥发性有机化合物(VOC)的光催化氧化机理。
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从CD到WO3的界面IEF，这种电场驱动光激发电子向CDs传输，光生空穴聚集在WO3处，实现光生电荷空间分离。H2O优先化学吸附在WO3的配位W原子上，具有延长的H-O键和弯曲的H-O-H角，这有利于H2O活化并产生·OH自由基。另外，WO3/CDs (WC1)对HCHO 和CH3COCH3的可见光光氧化显示出优异的光催化活性，CO2产率分别为411 μmol g-1 h-1和188 μmol g-1 h-1，优于大多数WO3基光催化剂。增强的光催化性能与IEF诱导的电荷分离、有利的·OH产生和VOC化学吸附相关。
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光催化降解过程中WCx中的电荷分离过程为：1. 在可见光照射下，WO3价带中的电子被光激发并跃迁至导带，在价带中留下空穴。2. 存在一个方向从CD指向WO3的IEF，在IEF的驱动下，WO3导带的光生电子被迫迁移到CD，而空穴被排斥并聚集在WO3的价带。因此，电子-空穴对在WO3/CDs中具有有效的空间分离。分离的电荷随后参与表面氧化还原，最终将VOC矿化为CO2和H2O。
Unique Insights into Photocatalytic VOCs Oxidation over WO3/Carbon Dots Nanohybrids Assisted by Water Activation and Electron Transfer at Interfaces. Journal of Hazardous Materials, 2021. DOI: 10.1016/j.jhazmat.2021.127134

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