AM: 分散在碳基底上的Mn单原子，实现高效催化CO2还原和用于非质子Li-CO2电池

由于过度使用化石燃料，CO₂的持续排放加速了全球变暖，并导致了许多生态问题。发展将CO₂转化为其他高附加值产物的技术，如电化学CO₂还原(CO₂RR)和Li-CO₂电池，对于全球环境和能源问题的缓解具有重要意义。

近日，浙江大学陆俊和北京理工大学姚莹等通过在Mn-N₄催化剂的第二个配位层中引入环氧基团，来调控Mn SAC的微环境(命名为MCs-(N,O))，以实现在水介质中高效催化CO₂转化为CO和用于非质子Li-CO₂电池。

具体而言，研究人员首先通过密度泛函理论(DFT)计算来了解Mn-N-C催化剂的局部结构与其催化活性之间的关系。结果表明，邻近Mn-N₄位点的适当的环氧基团可以降低Mn位点的d带中心，削弱CO的结合强度，从而显著促进了CO₂RR动力学。基于理论计算，研究人员制备了碗状MCs-(N,O)催化剂，并且原子Mn分散在碗状介孔碳颗粒中。

性能测试结果显示，所制备的MCs-(N,O)催化剂具有优异的电催化性能，在水溶液中的CO法拉第效率和部分电流密度分别为94.5%(−0.55 V)和13.7 mA cm⁻²(过电位低至0.44 V)。同时，作为非质子Li-CO₂电池的阴极催化剂，MCs-(N,O)具有良好的活性位点和独特的介孔碗状，这优化了放电产物的成核行为以便于后续的充电分解。

更重要的是，基于MCs-(N,O)的非质子Li-CO₂电池还提供了低过电位和优良的1000小时的循环稳定性。综合以上结果，该项研究为设计和制造用于将CO₂转化为有价值的产品和能量输出的SACs提供了一条新的途径。

Atomically Dispersed Manganese on Carbon Substrate for Aqueous and Aprotic CO₂ Electrochemical Reduction. Advanced Materials, 2023. DOI: 10.1002/adma.202210658

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AM: 分散在碳基底上的Mn单原子，实现高效催化CO2还原和用于非质子Li-CO2电池

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