南理工陆瑞锋AM: 用于水分解的扭曲gC3N4双层中的超快层间电荷分离、增强的可见光吸收和可调过电位

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南理工陆瑞锋AM: 用于水分解的扭曲gC3N4双层中的超快层间电荷分离、增强的可见光吸收和可调过电位
由二维范德华层状结构形成的莫尔超晶格及其应用中引起了人们极大的关注。文献中虽然报道了扭曲双层系统催化性能的增强，但增强机制仍尚不明确。
南京理工大学陆瑞锋团队通过高精度第一性原理和时间相关的从头算非绝热分子动力学计算(NAMD)，探索gC3N4扭曲双层中的光激发跃迁和载流子动力学行为。
南理工陆瑞锋AM: 用于水分解的扭曲gC3N4双层中的超快层间电荷分离、增强的可见光吸收和可调过电位
计算结果表明：
1. 扭曲的gC3N4双层产生层间莫尔条纹，诱导每层上VB和CB轨道的定位，改变了VB和CB轨道的对称性，并产生更好的电荷空间分离。
2. 在扭曲gC3N4双层中发生超快层间电荷转移，这促进了电荷分离，导致电子和空穴在光激发后120 fs内将被分离到不同的层。
3. 由于增加的跃迁偶极矩(TDM)没有严格的对称性而使得扭曲的gC3N4双层显示出更好的可见光吸收性能。
南理工陆瑞锋AM: 用于水分解的扭曲gC3N4双层中的超快层间电荷分离、增强的可见光吸收和可调过电位
另外，不均匀的VB轨道分布导致不同位点的反应活性不同，来自莫尔条纹的定位VB轨道调节了不同位点的HER和OER的过电位。扭曲的gC3N4双层中HER的最低过电位为0.04 V，而OER的最低过电位为0.476 V。
Ultrafast Interlayer Charge Separation, Enhanced Visible-Light Absorption, and Tunable Overpotential in Twisted Graphitic Carbon Nitride Bilayers for Water Splitting. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202104695

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