叶金花等JACS: 等离子体ZnCu合金上双活性位点的相互作用用于太阳能驱动HER和甲醇活化

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叶金花等JACS: 等离子体ZnCu合金上双活性位点的相互作用用于太阳能驱动HER和甲醇活化

甲醇蒸汽重整(MSR)是一种很有前景的反应，其可以高效生产和安全运输氢气。然而，该反应通常需要相对较高的温度才能实现较高性能，从而导致能耗巨大。
北海道大学叶金花和日本国立物质材料研究所Mitsutake Oshikiri、Hui Song等报道了一种由表面沉积有Zn原子的等离子体Cu纳米颗粒所组成的等离子体ZnCu合金催化剂，并将其用于高效太阳能驱动MSR。
叶金花等JACS: 等离子体ZnCu合金上双活性位点的相互作用用于太阳能驱动HER和甲醇活化
实验结果和理论计算表明，引入Zn原子可以降低水解离活化能，而且可以捕获Cu中的热电子并将其传递给水分子，从而进一步促进水的活化并延缓热电子的回流。
这种电荷迁移过程有效抑制了载流子复合，并随后导致缺电子铜的形成用于甲醇氧化。另外，ZnCu合金中Zn和Cu之间形成的界面有利于热载流子迁移以活化水和甲醇分子。
叶金花等JACS: 等离子体ZnCu合金上双活性位点的相互作用用于太阳能驱动HER和甲醇活化
Zn1.3Cu98.7催化剂在最大光强为788 mW cm-2的模拟太阳光照射下，H2产率高达328 mmol gcatalyst-1 h-1，另外该催化剂也表现出1.2%的高太阳能转换效率。
Triggering water and methanol activation for solar-driven H2 production: Interplay of dual active sites over plasmonic ZnCu alloy. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c04315

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