ACS Catalysis：Brønsted酸度和氧空位的作用

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ACS Catalysis：Brønsted酸度和氧空位的作用
工业生产对己二酸(AA)的需求日益增大。在过去几年中，开发高效催化剂以消除浓HNO3的使用并最大限度地减少该路线中的反应步骤一直是一个具有挑战性的难题。
印度理工学院Dinesh Jagadeesan、印度石油研究院Tuhin Suvra Khan和印度CSIR国家化学实验室Dnyanesh Vernekar等报道了三金属混合金属羟基氧化物WFeCoO(OH)在不使用浓HNO3的情况下将环己烷直接氧化成己二酸(AA)的催化活性。
ACS Catalysis：Brønsted酸度和氧空位的作用
在相对温和的温度(90 °C)和压力(1 atm)条件下，WFeCoO(OH)显示出40%的环己烷转化率和 67%的AA选择性。实验结果证实了WFeCoO(OH)上存在酸性、碱性和氧化还原位点。另外，在Co-FeO(OH)基体中掺杂W增加了表面晶格氧(OS-L)并导致酸度显着激增(5.1 mmol g-1)。
ACS Catalysis：Brønsted酸度和氧空位的作用
DFT计算表明，WFeCoO(OH)的去质子化能垒为1434 kJ mol-1，酸度趋势为WCoO(OH) < WFeCoO(OH) < FeCoO(OH) ~ CoO(OH)。
能量计算表明WFeCoO(OH)具有通过失去水分子或氧原子(分别为-132.2 kJ mol-1和-140.9 kJ mol-1)而产生氧空位的趋势。表面羟基共轭对的存在能够产生碱性。酸性、碱性和氧化还原活性金属中心与氧空位的共同作用提高了催化剂催化性能。
Direct oxidation of cyclohexane to adipic acid by a WFeCoO(OH) catalyst: Role of Brønsted acidity and oxygen vacancies. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c01464

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