张强/李博权JACS：半固定化分子电催化剂加速Li–S电池反应动力学

由于2600 Wh kg^-1的超高理论能量密度，锂硫（Li–S）电池是极具前景的下一代储能装置。然而，具有复杂均相和非均相电化学过程的多相硫氧化还原反应动力学缓慢，因此需要有针对性的高效电催化剂。

清华大学张强、北京理工大学李博权等设计了一种半固定化分子电催化剂以促进Li–S电池中多相硫氧化还原反应的动力学。

图1具有固定活性位点的常规多相电催化剂和同时具有多相和均相电催化功能的半固定电催化剂的示意图

具体而言，卟啉电催化活性位点通过共价接枝到聚吡咯连接体上而集成在石墨烯导电基底上（G@ppy-por）。作为这项工作中的半固定化策略，聚吡咯连接体同时赋予卟啉活性位点均相和非均相电催化功能，这分别源于其固有的导电性和柔性。

一方面，导电聚吡咯连接体将卟啉活性位点整合在导电通路中，用于非均相电催化。另一方面，聚吡咯连接体的柔性将卟啉活性位点的电催化功能从二维导电表面扩展到三维体电解质，以实现均相电催化。

图2 G@ppy-por的表征

因此，所设计的电催化剂增强了全范围的硫氧化还原动力学，并随着Li₂S沉积尺寸的增加而优化了相变模式。此外，半固定化策略使Li-S软包电池具有更高的比容量、更高的倍率性能、更长的循环寿命，以及343 Wh kg^-1的高实用能量密度。

该工作不仅提出了一种有效的半固定化电催化剂设计策略来提高Li-S电池的性能，而且还激发了面临类似多相电化学能量过程的电催化剂的发展。

图3 Li-S电池性能

Semi-Immobilized Molecular Electrocatalysts for High-Performance Lithium–Sulfur Batteries. Journal of the American Chemical Society 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c09107

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张强/李博权JACS：半固定化分子电催化剂加速Li–S电池反应动力学

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