南大丁维平Appl. Catal. B.: 3-氨丙基三乙氧基硅烷修饰Bi纳米片用于高效稳定电催化CO2还原

南大丁维平Appl. Catal. B.: 3-氨丙基三乙氧基硅烷修饰Bi纳米片用于高效稳定电催化CO2还原
将CO2电化学还原为甲酸对于储存电力和减少碳排放具有重要意义,但是开发高选择性和高效生产甲酸的CO2RR催化剂仍然具有挑战性。
南京大学丁维平团队报道了一种3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)修饰Bi纳米片电催化剂(Bi-NHS),能够有效地将CO2转化为 甲酸盐。
南大丁维平Appl. Catal. B.: 3-氨丙基三乙氧基硅烷修饰Bi纳米片用于高效稳定电催化CO2还原
作者在碳纸上原位生长Bi纳米片,再进行碱刻蚀和表面建合APTES,得到呈现锯齿状纳米片形态的Bi-NHS电催化剂。在500 mV的宽电位下甲酸的高选择性(> 90%)和阴极半反应的能量效率ΦHCOOH在-0.66 V时高达65.8%。
另外,Bi-NHS在-0.96 V下显示出96.0%的最大法拉第效率,甲酸盐产量为8.02 g L-1,在长期连续电解条件下保持良好的催化活性。
南大丁维平Appl. Catal. B.: 3-氨丙基三乙氧基硅烷修饰Bi纳米片用于高效稳定电催化CO2还原
DFT计算表明,在Bi(001)-NHS表面上CO2还原为甲酸盐在能量上比在Bi(001)表面上更有利。同时,由于配体有利于促进传质和CO2在反应位点的吸附和活化,APTES/Bi-NS有利于形成中间体*OCHO以进行甲酸化。
Enhanced catalytic activity and stability of bismuth nanosheets decorated by 3-aminopropyltriethoxysilane for efficient electrochemical reduction of CO2. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120602

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