武大宋智平/艾新平AEM：首个用于全固态锂电池的有机二硫化物正极材料

全固态设计可有效解决锂有机电池的挑战，例如有机电极材料(OEMs)的溶解和锂负极的安全性。然而，之前基于羰基型OEM的尝试未能在室温全固态锂电池(ASSLBs)中实现可接受的电化学性能。

武汉大学宋智平、艾新平等报道了用于ASSLBs的首个有机二硫化物正极材料，聚（三硫氰尿酸）（PTTCA），它在所有有机正极材料中显示出优异的电化学性能。

图1 材料合成及表征

首先，通过原位聚合方法引入碳纳米管以提高正极复合材料的电子导电性。其次，PTTCA正极和Li₇P₃S₁₁(LPS)电解质之间的Li+···N配位相互作用促进了它们的紧密接触。第三，PTTCA与LPS的界面相容性优于羰基型PAQS，这可以用软硬酸碱理论和它们之间可能的催化作用来解释。

图2 基于LPS电解质和PTTCA正极的ASSLB示意图及材料表征

受益于上述优势，PTTCA 展示了全固态锂有机电池最出色的电化学性能，尤其是在室温下。在50 mA g^-1的电流密度下可逆容量达到410 mAh g^-1，对应91%的高活性材料利用率和767 Wh kg^-1的高能量密度。

经过100次充放电循环测试（2 个月以上）后，容量保持率仍保持在83%，这证明ASSLB中不再存在PTTCA（放电形式）的溶解问题。这些结果表明，有机二硫化物正极和硫化物电解质的结合为两者提供了新的发展机会，为全固态锂有机电池的实际应用提供了机会。

图3 全固态锂有机电池性能

Room-Temperature All-Solid-State Lithium–Organic Batteries Based on Sulfide Electrolytes and Organodisulfide Cathodes. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202102962

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武大宋智平/艾新平AEM：首个用于全固态锂电池的有机二硫化物正极材料

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